对苯聚酯二元醇合成与其在聚氨酯弹性体中应用

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聚氨酯(PU)是一类通过逐步加成聚合反应得到的分子链中含氨基甲酸酯基团(-NHCOO-)高聚物。由PU制备的弹性体、泡沫、胶黏剂、纤维等材料,已在诸多领域获得广泛应用。其中,聚氨酯弹性体(PUE)因其性能介于塑料与橡胶之间,具有硬度、强度、弹性可调以及耐磨等特性,应用领域更加宽广。而目前在PUE合成中使用的原料聚酯多元醇主要为己二酸型二元醇、聚ε-己内酯二元醇两类,鲜见由对苯二甲酸(PTA)与小分子二元醇合成的对苯聚酯二元醇在PUE制备方面的应用报道。为此,本文开展了此方面相关研究工作。采用载气熔融酯化法,首先由PTA分别与乙二醇(EG)、1,4-丁二醇(BDO)、二甘醇(DEG)、EG/BDO混合二元醇、EG/DEG混合二元醇、BDO/DEG混合二元醇反应,通过调控醇酸比,合成了系列对苯聚酯二元醇。在比较此类聚酯二元醇不同品种合成工艺特性、产物状态随温度变化特性基础上,结合PUE制备过程中预聚反应对温度的要求,筛选适宜对苯聚酯二元醇品种,并探讨其在PUE中应用特性。结果发现:(1)由PTA分别与EG、BDO、EG/BDO合成的聚酯二元醇凝固点均高于120℃,不适宜制备PUE;由PTA与BDO/DEG合成聚酯二元醇时,虽能获得凝固点较低聚酯二元醇,但存在BDO损失问题;而由PTA分别与DEG、EG/DEG混合二元醇合成的聚酯二元醇凝固点均低于90℃,室温下多数呈液态,是制备PUE的适宜聚酯二元醇品种。(2)由PTA与DEG合成聚酯二元醇时,在N2氛下,体系清亮点之前先于220?5℃下反应一定时间,清亮点之后再升温至230?5℃下继续反应一定时间,至体系酸值低于2mg KOH/g时,结束反应,得到羟值介于70~190mg KOH/g之间的聚对苯二甲酸二甘醇酯二醇(PDET)。由PTA与EG/DEG混合二元醇合成聚酯二元醇时,在同样条件下,可得到羟值介于120?20mg KOH/g之间的聚对苯二甲酸共聚酯二醇(PTA-EG-DEG)。(3)由上述聚酯二元醇分别与甲苯二异氰酸酯(TDI)、3,3’-二氯-4,4’-二苯基甲烷二胺(MOCA)反应,制备PUE,发现由高羟值PDET所制PUE拉伸强度高于低羟值PDET所制PUE,断裂伸长率则反之,但综合性能均优于PTA-EG-DEG所制PUE;X射线衍射(XRD)分析表明,由PDET所制PUE在43°处存在明显软段结晶峰且强度高于由PTA-EGDEG所制PUE;差示扫描量热(DSC)分析表明,两种聚酯二元醇所制PUE的玻璃化转变温度(Tg)均高于0℃;同步热分析表明,两类PUE在失重5%时热分解温度均高于260℃。在前述实验基础上,在PTA/己二酸(AA)、EG/DEG物质的量均为1:1情况下,探讨了醇酸比不同时,所制混酸混醇共聚酯二醇室温特性以及羟值为102.96mg KOH/g混酸混醇共聚酯二元醇与TDI、MOCA所制PUE性能,结果发现:(1)此类共聚酯室温下均呈液态;(2)PUE拉伸强度最高达22.74MPa,断裂伸长率最高达558%。但综合性能略低于由PDET所制PUE性能;(3)XRD表明此类共聚酯所制PUE在43°处未见明显软段结晶峰;DSC表明其Tg低于0℃;同步热分析表明其在失重5%时热分解温度同样高于260℃。
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