紫脲酸(6-氨基-1,3-二甲基-5-亚硝基尿嘧啶，NAU)是工业生产中合成咖啡因、茶碱的重要中间体，通常以其一水合物的形式通过反应结晶进行制备。但目前关于NAU结晶过程的理论研究十分稀少，并且工业生产中也面临着结晶产品晶习较差、产品含湿率较高等问题，因此本文对NAU的结晶过程进行了详细的研究。
　　溶剂是影响结晶过程的重要因素，本文首先研究了溶剂对NAU结晶过程的影响。发现水、DMSO、DMF三种溶剂对晶体产品的晶习及晶型均有较大影响。通过分子表面静电势分析(ESP)、径向分布函数分析(RDF)、相关分子结构能量的计算、核磁共振氢谱(1H NMR)的实验与理论计算等方法，系统地研究了在DMSO溶液中，溶剂-溶质间的相互作用，发现溶剂-溶质间的氢键作用在很大程度上影响着NAU的互变异构性质。通过分子结构的相似性以及相关结构能量的计算，对NAU在水、DMF溶液中的分子行为进行了研究，并对三种溶剂化物结晶过程中的晶体生长单元进行了判定。
　　结晶过程中所使用的添加剂也可能会对晶体产品的晶习及晶型产生影响。针对NAU一水合物工业应用中面临的晶习较差的问题，分别使用7种小分子弱酸、7种常见表面活性剂对NAU一水合物的晶习进行调控。实验结果发现，小分子弱酸浓度较高时会促进晶体产品的聚结；羧甲基纤维素钠(CMC-Na)对NAU一水合物的晶习调控有显著效果；且所使用的所有添加剂并未影响晶体产品的晶型。此外还使用附着能模型(AE)对NAU一水合物的晶习进行了计算机模拟，结果发现水分子在特定晶面的吸附作用是NAU一水合物呈片状的原因，而CMC离子所含的侧链羧基结构与聚合物本身的链状结构协同作用的结果是使NAU一水合物呈块状的原因。
　　为了进一步对NAU一水合物反应结晶工艺过程进行研究，本文从晶型、晶习、晶体产品的含湿率以及收率等方面研究了加料方式、操作条件、过程连续化等对该反应结晶过程的影响。实验结果表明，不同加料方式对含湿率、收率指标影响较大；不同pH条件下，温度对反应结晶过程的影响是不同的；不同温度条件下，pH越低产品的含湿率越低；此外，工艺过程的连续化在降低产品含湿率方面效果显著。