双马来酰亚胺树脂的改性及其复合材料性能研究

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双马来酰亚胺树脂(Bismaleimides,BMI)是目前最有发展前景的耐高温热固性树脂,具有良好的耐热性、透波性和机械性能,可广泛用作先进树脂基复合材料的基体树脂,从而成为备受关注的高性能聚合物之一。但未改性的BMI树脂存在熔点高、加工性差以及固化物脆性大等缺点,其中韧性差是影响BMI树脂综合性能的主要缺陷,因此对于BMI树脂的增韧改性是当前的研究热点和重点。烯丙基类化合物共聚改性是目前最为成功的一种BMI增韧改性方法。本论文依据烯丙基化合物改性BMI树脂的反应机理,选择丁香酚(Eugenol,EU)这种生物质烯丙基酚类化合物为基础改性剂,合成了EU-BMI树脂体系作为对照组。然后分别将羟甲基和二苯基甲烷二异氰酸酯(4,4’-diphenylmethane diisocyanate,MDI)引入EU-BMI树脂体系,以期在保持树脂耐热性能的前提下,提高其韧性。具体研究内容如下:(1)为了增大EU-BMI树脂的交联密度,提高其耐热性,根据分子设计原理将羟甲基引入EU中,合成羟甲基化丁香酚(Hydroxymethylated eugenol,MEU),并与BMI单体共聚合成MEU-BMI树脂。采用FTIR和1H NMR等方法对其化学结构进行分析与表征,确认MEU-BMI的生成。DSC和流变测试分析MEU-BMI树脂的热加工行为,表明MEU-BMI树脂具有较宽的热加工窗口(74℃-160℃),可加工性良好;TGA测试表明与EU-BMI相比,MEU-BMI树脂的热稳定性明显提高;DMA测试表明MEU-BMI树脂的玻璃化转变温度为297℃,储能模量较低,说明韧性较好。另外还采用模压法制备了12k碳纤维增强MEU-BMI树脂基复合材料,测试了其在不同温度下的三点弯曲性能,结果表明:MEU-BMI树脂基复合材料在150℃下还表现出高的弯曲强度(231.9MPa)和弯曲模量(13.18GPa),力学性能优异。(2)MDI是一种良好的增韧改性剂,本文将MDI引进EU-BMI树脂体系中,合成了一种新型的MDI-EU-BMI树脂,以EU-BMI树脂为对照组,研究了树脂的热固化机理和耐热性,研究方法和手段同上。结果表明:与EU-BMI相比,MDI-EU-BMI树脂具有更好的热稳定性和韧性:初始分解温度为322.76℃,在900℃下的残碳量达到了39.65%,玻璃化转变温度为327℃;此外,以MDI-EU-BMI树脂为基体制备的复合材料力学性能优异,在15℃的高温环境下仍然表现出明显的抗弯特性。本论文设计并合成了两种耐热性、韧性及力学性等综合性能优异的新型烯丙基类化合物改性BMI树脂体系。
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