【摘 要】
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液相沉淀法制备纳米催化剂过程中,溶剂特性对合成催化剂的结构性质有巨大影响。传统的液相沉淀法中的有机溶剂易对环境产生负面影响,且在制备过程中需要加入添加剂来调控溶液
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液相沉淀法制备纳米催化剂过程中,溶剂特性对合成催化剂的结构性质有巨大影响。传统的液相沉淀法中的有机溶剂易对环境产生负面影响,且在制备过程中需要加入添加剂来调控溶液pH值,增加设备腐蚀的同时还增加了体系的复杂性,为后续产物分离带来不便。本论文中提出,使用一种基于2-甲基咪唑和对甲苯磺酸的绿色低共熔溶剂来替代传统的有机溶剂来进行纳米催化剂如金属有机框架结构(MOF)的制备。在该低共熔溶剂体系中,无需添加其它试剂,仅通过调节氢键供体(HBD)和氢键受体(HBA)的比例,就可控制溶液的pH,不会增加体系复杂性。此外,对甲苯磺酸易与金属离子配位,对金属有机框架的合成起到调节作用。论文的主要研究重点如下:通过COSMO-RS理论计算σ-profile发现2-甲基咪唑和对甲苯磺酸之间会产生强氢键作用,可形成低共熔溶剂。于是利用2-甲基咪唑和对甲苯磺酸合成了一系列酸碱可调的低共熔溶剂并分析了其组成。利用该低共熔溶剂酸碱可调的性质,通过沉淀法制备了金属-有机框架材料UiO-66。该法制备UiO-66的生成速率明显加快,在50℃和常压下,反应2 h后材料产率达到87.5%。并且通过一系列表征探究了该低共熔溶剂加快UiO-66合成的机理,而且低共熔溶剂合成得到的UiO-66对于几种醛和甲醇的缩合反应具有良好的催化效果。另外,该低共熔溶剂也通过液相沉淀法合成了 MIL-101(Fe)和BiVO4/Bi2WO6材料。其中,合成MIL-101(Fe)时无需加入其他调节剂。合成所得的BiVO4/Bi2WO6材料表现出比一般条件下合成的材料更优异的吸附性能和光催化活性。上述结果表明该低共熔溶剂液相合成方法可用于多种金属有机框架及其他催化剂的合成及优化。
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