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质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能源转化效率高,环境友好无污染等特点,被视为燃料电池汽车理想的动力源。但高品质移动氢源的供给是限制PEMFC商业化应用的主要瓶颈之一。在众多动可移动制氢原料中,二甲醚（DME）重整制氢具有反应条件温和、原料来源广泛、无腐蚀性、无致癌性,存储和运输可与现存液化石油气设施兼容等优点,有望成为安全、高效、稳定的PEMFC供氢技术方案。二甲醚水蒸气重整制氢研究的核心是催化剂的开发,但目前常用的Cu基催化剂和固体酸催化剂分别存在热稳定性差以及抗积碳能力弱的缺点。本文分别对介孔Cu-SiO2-Al2O3和多级孔、纳米H-ZSM-5进行了研究,考察了催化剂孔结构、配位结构、酸量、酸强度、酸类型以及形貌特点。采用XRD、N2吸附-脱附测试、SEM、TEM、NH3-TPD、Pyridine-FT-IR、27Al MAS NMR、TGA、H2-TPR、N2O滴定和ICP-OES等测试方法对催化剂进行了测试表征。首先,基于Aspen Plus软件对二甲醚水蒸气重整制氢反应进行了热力学平衡分析模拟。结果表明,当二甲醚蒸汽重整制氢反应温度≥250°C,水醚比≥3时,在热力学上可以抑制积碳生成,且在此条件下可实现二甲醚100%的平衡转化;此外,提高水醚比、降低反应温度有利于提高H2收率,降低产物中CO的含量。通过改进一步EISA法制备了介孔Cu-Si O2-Al2O3双功能催化剂,考察了焙烧温度、Cu含量和Si的添加对催化剂结构和性质的影响。研究结果表明,提高催化剂焙烧温度、增大Cu含量有利于生成较为稳定和具有较高活性的CuAl2O4尖晶石相,但会对氧化铝有序介孔结构的构建造成负面影响,并导致总酸量降低;实验表明,经过700°C焙烧、Cu含量7.5%的介孔双功能催化剂拥有最高的二甲醚蒸汽重整制氢活性,在400°C反应温度下二甲醚转化率达到100%,氢气收率达84%。Si的添加有效地提升了催化剂内介孔氧化铝有序结构的稳定性;提高了活性组分Cu的分散度和热稳定性;增大了催化剂的总酸量和Lewis酸性位的数量,促进二甲醚水解反应的进行。一步EISA法所制备的7.5Cu-17.5SiO2-Al2O3催化活性高,在390°C反应温度下二甲醚转化率达到100%,氢气收率达90%,CO选择性仅为15%,反应再生性能优异,是优秀的二甲醚蒸汽重整制氢催化剂。通过SAC法绿色高效地合成了具有较强酸性的低硅铝比（Si O2/Al2O3<50）多级孔H-ZSM-5分子筛,考察了不同介孔模板剂的添加对催化剂结构的影响。研究结果表明,以P123作为模板剂,乙二胺作为替代碱源参与合成的H-ZSM-5分子筛不存在多级孔结构。而使用PEG作为模板剂时,添加乙二胺可合成出具有多级孔结构的低硅铝比H-ZSM-5分子筛;且PEG分子量越大,越有利于分子筛内多级孔结构的构建。蔗糖是优秀的介孔模板剂,添加乙二胺后可合成出结晶性较高、介孔结构丰富的多级孔低硅铝比（SiO2/Al2O3=40、30）H-ZSM-5分子筛,其孔径分布较宽,介孔体积可在0.32 cm3·g-1以上。实验表明,CuZnPrCe金属催化剂复合多级孔HZ30-Suc（1）-72-EDA固体酸催化剂的稳定性优于传统微孔H-ZSM-5（30）分子筛制备的双功能催化剂。以ZIF-8为模板剂一步法直接合成了Zn封装的纳米H-ZSM-5分子筛（Zn@nHZ）,考察了晶化时间及ZIF-8模板剂的添加量对Zn@nHZ的形貌、结构及酸特性的影响。研究结果表明,[email protected]的生长包括分解-浸渍和晶化两个连续的阶段。合成的[email protected]是由直径约50nm的椭圆状纳米颗粒构成的球状聚集体,Zn分布均匀。适量ZIF-8的加入促进了Lewis酸性位的生成,提高了总酸量;提高ZIF-8的添加量尽管有利于提升甲醇重整制氢活性位的数量,但不利于分子筛结晶,并导致Lewis酸性位的量和总酸量下降。活性测试结果表明,所研制的[email protected]催化剂表现出更高的催化活性和稳定性,在490°C的反应温度下,经过25h的催化反应后二甲醚转化率保持在96%以上。