铁、氮共掺杂二氧化钛粉末光催化性能和薄膜亲水性能的研究

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TiO2在光催化反应中具有高强度的氧化能力,能够将大多数有机污染物最终降解成为CO2、H2O以及其它无机小分子物质,从而消除对环境的污染。进一步对TiO2薄膜表面结构进行研究,研究者还观察到TiO2的另一特性——光致超亲水性。由于TiO2的带隙能较大(Eg = 3.2 eV),只有在紫外光照射下才能表现出高光催化活性和超亲水性。但是紫外光在太阳光中所占比例较小,使得太阳光能的利用率很低。此外,光生电子与空穴的高复合几率还会降低光量子产率。这些不利因素均使TiO2材料的实际应用受到限制。考虑到以上因素,本研究使用铁、氮共掺杂TiO2,对其进行改性研究,以期使TiO2的吸收波长向可见光方向移动,并使TiO2的光催化活性和亲水性得到提高。本文先以三乙胺为氮源,用TiCl4制备氮掺杂TiO2 (N-TiO2)粉末,并用吸附法在N-TiO2粉末表面负载一定量铁离子,高温处理后形成铁、氮共掺杂TiO2 (Fe/N-TiO2)粉末光催化剂。以亚甲基蓝为模型反应物,分别考察了不同制备条件、不同方法制备的掺杂TiO2在可见光和紫外光照射下的光催化性能。此外,又采用溶胶-凝胶法制备了铁掺杂TiO2 (Fe-TiO2)薄膜,将Fe-TiO2薄膜放置氨气气氛中高温处理,形成铁、氮共掺杂TiO2 (Fe/N-TiO2)薄膜。通过测量水滴在薄膜表面的接触角,考察了掺杂量、热处理温度对薄膜亲水性及其稳定性的影响。利用SEM、XRD、XPS、UV-Vis吸收光谱等手段对掺杂前后TiO2粉末光催化剂和薄膜的结构进行了表征。结果表明:(1)400℃热处理的Fe/N-TiO2 (0.38at.% Fe)粉末有比较好的光催化活性,在紫外灯和太阳光下催化活性比纯TiO2分别提高1和2倍。(2)经500℃热处理的Fe/N-TiO2 (0.5at.% Fe)薄膜显示出更佳的亲水性能,在可见光下优势尤为明显。(3)在上述两种实验制得的样品中,N1s均在396.6eV和399.6eV出现结合能峰,说明有N原子取代TiO2中O形成Ti-N结构。(4)氮掺杂增强了TiO2在可见光区的光响应,铁掺杂能降低电子和空穴的复合几率,两种效应协同作用,进一步提高TiO2粉末的光催化性能和TiO2薄膜的亲水性。
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