【摘 要】
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鉴于[Fe-Fe]氢化酶能够高效地将质子还原成氢气,其催化活性中心的仿生模拟在解决人类面临的日益严重的能源和环境问题方面具有重要的理论和实际意义。本论文首次研究了光驱动
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鉴于[Fe-Fe]氢化酶能够高效地将质子还原成氢气,其催化活性中心的仿生模拟在解决人类面临的日益严重的能源和环境问题方面具有重要的理论和实际意义。本论文首次研究了光驱动氢化酶模型物在光照条件下的催化产氢性能,并且研究了含羟基的氢化酶模型物的官能团转化,合成了7个新型的氢化酶模型物,取得了如下的创新性成果：
1.设计了本组的光化学实验平台,并且验证了其实用性。研究了[Fe2{(μ-SCH2)2NC(O)Py)(CO)6]ZnTPP及其前体Fe2{(μ-SCH2)2NC(O)Py)(CO)6的光催化放氢性能,它们与电子供体EDTA、表面活性剂Triton X-100和乙酸/乙酸钠缓冲水溶液组成的体系在光照下能够将水中的质子还原生成氢气。这是[Fe-Fe]氢化酶领域首例双组分光催化放氢体系,对于[Fe-Fe]氢化酶的仿生化学研究有积极的推动作用。
2.通过(μ-SCH2)2CH(OH)Fe2(CO)6、(μ-SCH2)2N(CH2CH2OH)Fe2(CO)6与PhPCl2的成环反应以及(μ-SCH2)2CH(OH)Fe2(CO)6氧化脱羰的PMe3取代反应合成了4个含单膦配体的PDT和ADT型氢化酶模型物。这些化合物除用元素分析和谱学表征外,还测定了其中一个代表物的单晶分子结构。
3.研究了(μ-SCH2)2CH(OH)Fe2(CO)6、(μ-SCH2)2N(CH2CH2OH)Fe2(CO)6与PhPSCl2的反应,合成了3个新型的PDT和ADT型氢化酶模型物。这些化合物都通过了元素分析,1H NMR,31P NMR以及IR的表征。
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