CeO<,2>基乙苯催化脱氢制苯乙烯催化剂的研究

来源 :厦门大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:frjzj
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
在常压、反应温度620℃、液态空速1.0h-1、乙苯与水的体积比1:2的反应条件下,考察了CeO2、CeO2-K2O以及Fe2O3-CeO2催化剂的乙苯脱氢活性,利用XRD、XFS以及Ar+溅射技术对催化剂物相和表面价态进行分析,其结果与催化活性关联,研究结果如下: 1:CeO2本身具有优良的乙苯脱氢活性,其苯乙烯收率稳定在38.5%左右。添加钾助剂后,脱氢反应进行10h,CeO2-K2O催化剂的苯乙烯收率从39.4%升高至51.0%,随后催化活性逐渐下降,脱氢反应50h,苯乙烯收率是42.3%。钾助剂含量的增加对苯乙烯收率影响甚小。 在Fe2O3-CeO2催化剂组分中,CeO2含量从0%增加到8%,乙苯转化率随之逐渐增加;当CeO2含量在8%时,乙苯转化率达到最大值20.4%;当CeO2含量大于8%时,乙苯转化率逐渐下降。 2:研究表明,CeO2是一种Ce3+和Ce4+共存的混合价态氧化物。在乙苯脱氢条件下,CeO2催化剂表面存在如下动态平衡:CeO2→←H2、COH2OCeO2-x(0<x<0.3),CeO2和CeO2-x存在于同一晶体中,CaF2型晶体结构并没有发生改变。实验表明,苯乙烯稳定收率与表面CeO2-CeO2-x物相稳定密切相关,乙苯催化脱氢的活性相可能是CeO2-CeO2-x。CeO2催化剂表面Ce3+/Ce4+比值下降,其副产物(苯和甲苯)含量随之减少,乙苯脱氢选择性随之提高。 3:在高温作用下,CeO2和KOH相互作用形成Ce-O-K键。CeO2-K2O催化剂表面Ce3+相对含量减少,乙苯脱氢副产物(苯+甲苯)含量随之减少,苯乙烯选择性相应提高,Ce3+是乙苯脱氢副产物(苯和甲苯)的活性中心。乙苯脱氢反应条件下,CeO2-K2O催化剂表面物相拟似如下动态平衡:Ce-O-K→←H2OKOHCeO2-x→←H2OH2,COCeO2(0<x<0.3)。表面Ce-O-K键的水解,促进催化活性的上升;当Ce-O-K键趋向完全水解,催化活性随之逐渐下降。催化活性稳定时,催化剂表面物相趋向如下平衡CeO2→←H2、COH2OCeO2-x(0<x<0.3)。 4:在乙苯脱氢反应过程中,Fe2O3-CeO2催化剂的物相变化过程如下:Fe2O3→←H2、COCeO2Fe3O4→←FeO。催化剂表面Fe2O3被还原到Fe3O4甚至FeO,催化活性随之衰退;由于CeO2是强氧化剂,抑制Fe3O4的深度还原;随着CeO2含量的增加,催化剂表面Fe2+/Fe3+比值随之减少,乙苯脱氢活性衰退时间也随之延缓。Fe2+/Fe3+比值从0.60减少到0.54、Ce3+/Ce4+从0.155减少到0.140,乙苯转化率随之上升;Fe2+/Fe3+和Ce3+/Ce4+比值分别为0.54和0.140时,乙苯转化率达到最佳值;Fe2+/Fe3+比值从0.54减少到0.49、Ce3+/Ce4+从0.140减少到0.120,乙苯转化率随之下降。
其他文献
研究背景硫化氢(H2S)是一种具有臭鸡蛋气味的有毒气体。近年的研究表明,在人体内,硫化氢(H2S)是一种重要的气体信号分子,其通过作用于不同细胞的离子通道和受体在哺乳动物组
文章介绍了抽背式汽轮发电机组的选型分析及应用情况,针对尼龙产业供热系统存在的蒸汽通过减温减压装置外供造成的热能浪费问题,以及供热系统压差小、用量大、中压蒸汽压力波
含金属离子的废水是水体污染的主要原因之一,当有害的金属离子在人体内积累时,会对人们的健康造成严重的伤害。因此,对含有金属离子工业废水的治理越来越受到人们的重视。电容法去离子技术(CDI)作为一种新的处理含金属离子废水的方法得到了广泛的研究。CDI技术的关键是寻求吸附容量大,易于再生的电极材料。本课题利用聚吡咯(PPy)和壳聚糖(CS)对金属离子吸附的协同效应来提高电极材料的吸附量。将聚吡咯和壳聚糖
氧化亚铜(Cu2O)作为一种新型锂离子电池负极材料,得到了广泛的研究。本论文系统地研究了氧化亚铜薄膜电极的制备及其电化学性能,通过简单的溶液煮沸法制备Cu2O薄膜电极,并进行表面修饰得到了Cu2O/Ag、Cu2O/Ni复合薄膜电极,此外我们还进一步制备了泡沫镍负载的Cu2O多孔薄膜电极。利用XRD、SEM和XPS等手段对产物的化学组成和微观形貌进行了分析,并采用恒流充放电和循环伏安技术研究了它们的
本文对漕泾电厂2号机组烟气洁净排放示范工程的技术路线和多项设计优化措施进行全面总结,对洁净排放中的污染物协同化治理进行全面总结.并对洁净排放示范工程相关设备进行性
我们想要的东西太多了,我们想要最新的苹果电脑、最新的手机、最新潮的衣服……我们想要“一切”。所有人都希望通过购买去获得最新最好的东西,但这些都是虚假的,并不是真实
上电漕泾电厂2号机组烟气洁净排放改造工程,通过加装湿式电除尘器、脱硫增容改造、脱硝综合优化、加装MGGH加热器及增压风机增容改造等措施,降低2号机组烟气污染物排放,最终
为满足SCR脱硝改造对于省煤器出口烟温的要求,同时降低锅炉排烟温度,华能邯峰电厂通过多方论证,在1号和2号炉省煤器改造中采取减少一圈光管省煤器,新增两圈H鳍片省煤器管排的
王小晖是我的同乡好友,我很喜欢她的为人,对她的画就不敢妄加评论了,因为我是一介画盲。朋友聚会时,小晖送我她的画册和画作,说实话,我压根就看不出一点儿名堂。春节前,去了