单宁酸强化过硫酸盐降解氯代烃的研究

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氯代烃是一类极为常见的土壤和地下水污染物,具有致癌、致畸、致突变等生物毒性效应。因此,如何高效降解氯代烃污染物受到越来越多的关注。本论文采用单宁酸(TA)活化过硫酸盐(PS)体系,并以氯仿(CF)和三氯乙烯(TCE)两种典型的氯代烃污染物为降解对象,评估活化体系的降解效果,探究和优化了影响降解反应的相关因素,考察了实际地下水中常见的干扰因素对降解效果的影响规律,主要研究内容如下:
  (1)单宁酸与碱共活化过硫酸盐降解氯仿:考察了PS以及不同活化体系(PS/TA,PS/NaOH和PS/TA/NaOH)对CF的降解效果,并研究了PS浓度、NaOH浓度、TA浓度和反应温度对CF降解效果的影响规律。利用自由基猝灭实验鉴定反应体系中的自由基种类,并提出了可能的活化机理。进一步,探究了实际地下水中可能存在的离子(Cl-、HCO3-和NO3-)和腐殖酸(HA)对PS/TA/NaOH体系降解效果的影响;并测试了该体系对实际地下水样品的降解效果。结果表明,PS/TA/NaOH体系对CF有着优异的降解性能,初始浓度为100mg/L的CF在PS=100mM、NaOH=0.4M、TA=400mg/L和25℃的条件下反应160min后降解率能达到99%以上;发现超氧自由基(O2·?)和羟基自由基(?OH)在该体系中对CF起到了主要的降解作用;较高浓度的Cl-和HCO3-均会降低CF的降解效率,NO3-没有影响,而HA在一定程度上可促进CF的降解。
  (2)单宁酸络合二价铁活化过硫酸盐降解三氯乙烯:比较了不同反应体系(PS,PS/Fe2+,PS/Fe2+/TA)对TCE的降解效率,考察了PS浓度、Fe2+浓度、TA浓度、pH和反应温度等条件对TCE降解效果的影响规律。利用自由基猝灭实验鉴定了反应体系中的自由基种类,进一步探究了实际地下水中可能存在的离子(Cl-、HCO3-和NO3-)和腐殖酸(HA)对该过硫酸盐活化体系的影响。结果表明,PS/Fe2+/TA体系可有效降解TCE,初始浓度为55mg/L的TCE在PS=15mM、TA=80mg/L、Fe2+=0.6mM和25℃的条件下反应60min后降解率能达到99%;该体系中主要存在·OH和硫酸根自由基(SO4·?),其中SO4·?对TCE的降解贡献要高于?OH,地下水中HCO3-对TCE降解的影响最大,高浓度的HCO3-会显著降低TCE的降解率,其他两种离子对TCE降解的影响不大,HA对TCE的降解有一定的促进作用。
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