固体催化剂上丙酮缩合制备异佛尔酮的研究

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作为重要的精细化工原料及中间体,异佛尔酮用途极为广泛且附加值高。近年来随着对丙酮气固相合成异佛尔酮的绿色合成工艺路线的重视,国内外对所使用的固体催化剂的研究越来越广泛。本实验采用氨水为沉淀剂,共沉淀法制备出了一系列MgCaAl复合酸碱固体催化剂,通过固定床反应器进行活性评价,并通过TPD、XRD等表征手段对催化剂的结构及性质进行了分析。与MgAl体系催化剂相比较,MgCaAl复合氧化物催化剂的催化活性优于MgAl体系催化剂。通过系统的研究制备方法、添加离子、金属摩尔比、沉淀pH值、晶化温度(共沉淀温度)及焙烧温度等制备条件,确定现有实验条件下该类催化剂较为适宜的制备条件为:并流共沉淀法,Mg/Ca/Al摩尔比为10:1:10,沉淀pH值为9.0,晶化温度为70℃,焙烧温度为600℃时催化剂具有较好的催化活性。此时丙酮的转化率为32.8%,异佛尔酮的选择性为84.8%。实验又考察了催化剂评价条件中反应温度、稀释剂等因素的影响。由实验结果可知:适当降低反应温度可减少高沸物的生成,丙酮转化率及异佛尔酮选择性为32.3%和86.5%。实验结果表明,MgCaAl三元复合氧化物催化剂表面的酸碱中心性质(强度与密度)较适宜于异佛尔酮的合成反应,并且该催化剂具有较好的稳定性。
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