ZIFs/水滑石复合材料的合成及吸附脱除水中邻苯二甲酸的研究

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本论文采用不同金属元素组成的水滑石为载体,在其表面原位生长ZIFs材料,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、CHN元素分析、X射线光电子能谱(XPS)、热重分析(TG)和N2吸附-脱附等分析方法,对复合材料的结构和形貌进行表征。考察了所合成材料在不同条件下对邻苯二甲酸的吸附性能,并以不同吸附动力学和热力学模型拟合吸附数据,对吸附过程进行深入研究。主要所做的工作包括以下:(1)采用共沉淀法合成出具有不同锌铝比的水滑石(Zn-Al LDH),将其作为载体,通过原位法合成出具有不同锌铝比的ZIF-8/LDH复合材料。考察了不同锌铝比对复合材料的结构、形貌和ZIF-8负载情况的影响。将该复合材料用作吸附剂脱除水中的邻苯二甲酸,考察了吸附时间、初始浓度、吸附温度和pH等条件对吸附剂吸附性能的影响,并采用Langmuir、Frendlich和Langmuir-Frendlich等温吸附模型对吸附热力学过程进行了拟合;采用准一级动力学、准二级动力学模型及颗粒内扩散模型对吸附动力学过程进行拟合。最后,考察了吸附剂的循环使用性能。结果发现,不同锌铝比水滑石表面均能原位生长ZIF-8,在较低锌铝比时,复合材料中ZIF-8的含量较高。在锌铝比为4,初始浓度为100 mg L-1,吸附温度为20 oC时,复合材料对邻苯二甲酸的吸附量可达520 mg g-1,吸附动力学过程符合准二级动力学模型;吸附等温线均符合Langmuir-Freundlich吸附模型。此外,ZIF-8/LDH具有良好的循环再生性能。(2)采用共沉淀法合成钴铝水滑石(Co-Al LDH),将其作为载体,通过原位法合成ZIF-67/LDH复合材料。将该复合材料用作吸附剂脱除水中的邻苯二甲酸,考察了吸附时间、初始浓度、吸附温度和pH等条件对吸附剂吸附性能的影响,并采用Langmuir、Frendlich和Langmuir-Frendlich等温吸附模型对吸附热力学过程进行了模拟;采用准一级、准二级及颗粒内扩散模型对吸附动力学过程进行模拟。结果表明,经过负载后在六边形薄层状的Co-Al LDH表面存在着大量ZIF-67晶体,说明ZIF-67在复合材料中成功合成。在初始浓度为100 mg L-1,温度为20 oC时,ZIF-67/LDH对邻苯二甲酸吸附量约为530 mg g-1。ZIF-67/LDH对邻苯二甲酸的吸附动力学数据符合准二级动力学模型;吸附等温线符合Langmiur-Freundlich吸附模型。
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