【摘 要】
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随着城镇化和工业化的发展,重金属污染问题日益严重,其中镉污染分布广、危害大,引起了广泛的关注。层状双金属氢氧化物（Layered Double Hydroxides,LDHs）是一种天然存在的无机矿物材料,具有廉价、无污染、易合成等优点,对阴离子型污染物以及一些重金属有良好的吸附性能。然而,如何系统构建LDHs结构与重金属吸附性能的关系,提高LDHs的利用效率,评价LDHs阻控土壤重金属的稳定性,
【基金项目】
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国家自然科学基金委面上项目“重金属参与形成亚稳态类水滑石化合物及对土壤重金属迁移的调控机制”（41977017）； 浙江省自然科学基金委联合项目“膨润土-LDHs-生物炭复合材料阻控渗滤液复杂污染物的微观机制”（LHY22E080005）；
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随着城镇化和工业化的发展,重金属污染问题日益严重,其中镉污染分布广、危害大,引起了广泛的关注。层状双金属氢氧化物（Layered Double Hydroxides,LDHs）是一种天然存在的无机矿物材料,具有廉价、无污染、易合成等优点,对阴离子型污染物以及一些重金属有良好的吸附性能。然而,如何系统构建LDHs结构与重金属吸附性能的关系,提高LDHs的利用效率,评价LDHs阻控土壤重金属的稳定性,仍需要从实验和模型等多维度进行研究。因此,本文以二价阳离子种类、二三价阳离子比和层间阴离子种类作为LDHs组成代表,考察了阴离子种类、二价阳离子释放等关键因素对LDHs吸附Cd2+的影响和机制;以LDHs/生物炭（BC）复合材料为代表,测试了LDHs复合材料对Cd2+和菲的吸附性能以及环境因素的影响,探索了提高LDHs吸附有效性的方法,并评价了LDHs复合材料阻控土壤Cd2+的性能;以Mg Cd Al-LDH为代表,研究了不同环境条件下Cd2+的释放情况,评价LDHs作为钝化剂阻控土壤Cd2+的稳定性;搭建并调试了随机森林模型,用于拟合预测LDHs对Cd2+的吸附和释放。取得了有一定价值的研究成果:（1）发现同晶置换机制是LDHs吸附Cd2+的主要机制,LDHs层板二价阳离子氢氧化物的Ksp是影响同晶置换机制的重要因素。LDHs会随Ksp大小顺序进行同晶置换,二价阳离子氢氧化物的Ksp越大,LDHs吸附Cd2+的性能越好。不同二价阳离子种类的LDHs吸附Cd2+的性能及排序为:Ca3Al Cl-LDH(588 mg g-1)?Mg3Al Cl-LDH(27.0 mg g-1)＞Ni3Al Cl-LDH(12.4 mg g-1)≈Zn3Al Cl-LDH(13.8 mg g-1)。共存阳离子氢氧化物的Ksp越小,对LDHs吸附Cd2+的影响程度越大,排序为:Zn2+＞Mg2+＞Ca2+＞Na+≈K+。（2）发现LDHs/BC复合材料能改善单一LDHs组分吸附Cd2+过程中的团聚现象,提升LDHs的比表面积和吸附性能。经过计算,Mg3Al CO3-LDH/BC中LDH的比表面积为994 m~2 g-1,Mg3Al NO3-LDH/BC中LDH的比表面积为633 m~2 g-1,远大于Mg3Al CO3-LDH的71.6 m~2 g-1和Mg3Al NO3-LDH的3.29 m~2 g-1;Mg3Al CO3-LDH/BC中LDH对Cd2+的Langmuir理论吸附量为697 mg g-1,Mg3Al NO3-LDH/BC中LDH对Cd2+的Langmuir理论吸附量为249 mg g-1,远大于Mg3Al CO3-LDH的95.2 mg g-1和Mg3Al NO3-LDH的50.3 mg g-1。除此之外,LDHs/BC复合材料对1 mg L-1的菲有着超过80%的去除率。LDHs/BC复合材料可以提升土壤对Cd2+的固定能力,这在酸性条件下尤为明显。当洗脱液p H=5时,混合2%的复合材料可将土壤对的Cd2+脱附率从3.5%降低至1%;当洗脱液p H=3时,混合2%的复合材料可将土壤对的Cd2+脱附率从17.3%降低至1%左右。（3）发现合成的Mg2.9Cd0.1Al-LDH具有良好的晶体结构,可代表Mg Al-LDH吸附Cd2+后的矿物复合体,且具有良好的Cd2+固定稳定性。Mg Cd Al-LDH溶解时,Cd2+会先快速释放,随后随着时间的增加而吸附回LDHs中,释放率最终稳定在7.69%。环境条件对Mg Cd Al-LDH的Cd2+释放有一定的影响。Mg Cd Al-LDH在酸性条件下会释放大量的Cd2+,如p H=3时,Mg Cd Al-LDH会释放出自身17.3%的镉。Mg Cd Al-LDH溶解的同时会将溶液p H调节至碱性（从3.0～8.0调节至8.8～9.7）,碱性条件有利于阻止Cd2+的继续释放。环境中共存阳离子的氢氧化物Ksp越小,浓度越高,Mg Cd Al-LDH的Cd2+释放量越大,影响程度排序为:Zn2+＞Mg2+＞Ca2+＞Na+≈K+。此外,Mg Cd Al-LDHs在土壤中具有较强的溶解稳定性,在所研究的时间和剂量范围内,其在土壤中释放的Cd2+量不足1%。（4）应用随机森林模型（RF）可以较为有效地拟合和预测LDHs对Cd2+的吸附及释放过程。搭建并调试了随机森林（RF）模型,用于拟合预测LDHs对Cd2+的吸附和释放,并与现有研究中常用的人工神经网络（ANN）和支持向量回归（SVR）进行对比,发现随机森林模型对LDHs吸附和释放Cd2+的拟合预测效果比人工神经网络和支持向量回归好。各模型预测LDHs吸附Cd2+效果的拟合优度系数R~2排序为:RF（94.0%）＞SVR（86.5%）＞ANN（73.5%）,预测LDHs释放Cd2+效果的拟合优度系数R~2排序为:RF（98.3%）＞SVR（97.6%）＞ANN（81.4%）。
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