石墨烯和量子点在材料的各个领域磁学、光学、电学以及新能源材料等各个方面表现出巨大的应用前景。由于石墨烯具有比表面积大、输运好、优良的力学柔度和优秀的热化学稳定性吸引了全世界研究者的广泛关注。自旋电子学需要产生极化的自旋同时还要能检测和调控极化的自旋流。石墨烯在电荷输运方面有自身优势，但是石墨烯中的电子产生自旋极化仍然是石墨烯领域里等待解决的问题。过去的几年里，人们发展了一些方法比如在石墨烯纳米带或者纳米岛的边缘引入杂质、利用碳空位、氢化和掺杂过渡金属原子，用这些方法在石墨烯中引入磁性。但问题是如果掺杂原子与石墨烯作用强，必然破坏石墨烯狄拉克点附近的线性散射，从而失去了其优良的物理特性；如果与石墨烯作用弱，吸附稳定性会受到影响，比如单吸附过渡金属原子不会明显改变石墨烯能带结构，但是单一吸附的金属原子会在石墨烯表面扩散团聚。因此借鉴在ZnO中实现的n-p共参的方法同时吸附n型和p型掺杂单元，利用n-p相互作用来固定单个的金属原子。通过计算发现Fe/NO2共参石墨烯体系能够实现不改变石墨烯特有的狄拉克点附近能带线性散射关系的同时引入长程铁磁性。随着纳米科技的不断进步，纳米尺寸电子学器件应用越来越广泛，尺寸效应在各个微观领域的作用显现出来。在化学实验中常会看到一种现象随着一些有机分子的分子量变大，其输运和光学性质会变好，人们从分子量增大导致结晶度提高、分子链会变得平整从而提高了电子的电导率等这些方面来解释这一现象。但是随着分子量的变化，尺寸效应会改变分子的能级结构，从而影响到这些分子各方面的性能。所以通过第一性原理计算并从能级结构的角度去解释这些现象是寻找深层次原因的有效方法。本文在石墨烯量子点光吸收和染料敏化太阳能电池染料分子的可见光吸收计算中都发现尺寸相关效应，而且尺寸效应会改变整个能级结构，尤其是最重要的最高占据轨道和最低空轨道都会发生改变，而这两个轨道在染料敏化太阳能电池中发挥不同的作用，所以在纳米器件中尺寸效应发挥着多重作用。由于纳米尺度器件中的尺寸效应同时伴随着形状效应，这些效应使量子点器件展现出优秀而又新颖的物理性能，通过利用这些新的物理现象能发展出更多更好的功能器件。石墨烯量子点一般具有一层或者几层碳原子尺度在10-100纳米的量级，在石墨烯量子点体系中由于显著的量子限制效应和边缘形状效应，人们期望在石墨烯量子点体系中看到比传统量子点体系更加新奇的物理现象。最近报道了大量关于石墨烯量子点在光电领域、自旋电子学中的潜在应用，尤其是在石墨烯体系中引入磁性使得石墨烯成为电子学器件优秀的候选材料。总之石墨烯是一个有着激动人心的应用前景和巨大发展挑战并存的一个新体系。第一性原理计算软件Vasp采用赝势或平面波基组处理周期性体系，在磁性计算方面有明显优势。而在石墨烯中引入磁性将为石墨烯的应用前景开辟一条新的道路。第一性原理计算常用的另一款软件Gaussian具有计算精度高，可用来计算的泛函和基组多，可计算的性质广泛等优点。本文通过两种计算软件对磁性石墨烯，以及尺寸效应形状效应在石墨烯量子点和有机香豆素分子在可见光吸收过程中的作用进行了计算分析。除了微观尺度的计算，在介观尺度用OOMMF软件计算了基于隧穿磁电阻效应的自旋阀结构的磁滞回线。主要内容如下：1通过第一性原理计算研究了Fe/NO2共参石墨烯的电子结构和磁特性。我们发现Fe/NO2共参不会改变石墨烯狄拉克点附近能带结构，更重要的是单掺杂往往会带来费米能级的偏移，而Fe/NO2共掺杂有效的补偿这种偏移，从而我们能构建Fe/NO2共参的磁性石墨烯体系。另外发现Fe/NO2共参后，不但实现了长程铁磁相互作用，共参后铁磁耦合作用得到明显的提高。基于石墨烯中一些显著的效应比如电流诱导的磁矩翻转、磁电效应、半金属性、磁量子隧穿等为石墨烯在自旋电子学中的应用铺平了道路。2通过TDDFT的计算发现，不同尺寸的方形石墨烯量子点的最高吸收峰值随着尺寸的增大向长波长方向偏移，这种偏移关系可以用来拟合，其中Na是总原子数。石墨烯zigzag边缘态会影响电导率、可见光吸收、石墨烯量子点的磁性等属性。计算发现随着方形石墨烯量子点尺寸增大，其zigzag边缘态对HOMO的贡献所占的比重逐渐增大到90%，说明zigzag边缘态对石墨烯量子点的性能和表现起决定性作用。结合这些结论可以说明实验中经常碰到的现象：随着一些有机分子的分子量变大，其输运和光学性质会变好。有机分子输运性质随着尺寸的增大而变好的规律可以用能隙的变化来解释。zigzag边缘态的形状效应伴随着尺寸效应，随着尺寸的增大，zigzag边缘态的作用会增大。HOMO电子的主要比例是zigzag边缘态电子，而HOMO也是影响各种分子性能的最重要的能级。同时这些效应还会影响LUMO和其它能级，所以尺寸形状变化影响HOMO和LUMO，从而影响到化学分子的各种性质。结合这些计算结果能解释这种实验现象：高分子量高性能。3通过TDDFT的计算分析发现一个现象，椅子形石墨烯边缘与锯齿形边交接处的碳原子对可见光吸收峰中的最大跃迁贡献是极小的相对于其他边缘原子，从而会影响到整个石墨烯量子点在可见光范围的吸收。在实验中，由于量产的石墨烯量子点的形状随机，这种不连续边的椅子边碳原子会占有一定的比重，所以其作用是不能忽略的。虽然这种精细化形状效应还没在实验中观测到，但是我们相信随着纳米技术的不断进步这种精细化边缘形状效应一定会被发现。这些结论对有机光电子器件的设计和性能的提高提供了新的思路和方向。4通过计算分析香豆素系列分子C343、NKX-2388、NKX-2311和NKX2586的可见光吸收谱，HOMO和LUMO结构变化，给出了有机染料分子中可见光吸收补偿电子转移和回收导致开路电流增大的机理。计算发现CN基团和-C=C-单元对HOMO和LUMO都有影响，N杂环中的N只对HOMO有明显影响。C343在可见光区的吸收远远小于NKX-2388，正是由于吸收优势补偿了电子注入和回收效率降低的劣势，最终表现出从C343到NKX-2388短路电流的增大。由于尺寸效应的原因对于结构相同的染料分子并不是尺寸越大开路电流越高，尺寸大对应的吸收会多，但是会导致HOMO和LUMO的变化而影响整个回路中电子随后的转移回收。这些结果可以解释为何小的染料分子具有相对较大的开路电流和开路电压，结合尺寸效应就找到染料敏化太阳能电池效率提高的的瓶颈所在：小分子开路电压高开路但吸收相对少；大分子吸收相对多但是开路电压和电流的回收会受尺寸效应的影响相对降低。5用OOMMF计算了Co(3nm)/MgO(3nm)/FePt(3nm)自旋阀的磁滞回线发现这种结构的隧道结磁滞回线具有宽广的线性范围在-1.8～1.8T。强有力的磁晶各向异性和形状各向异性使钉扎作用显得较小，从而当外场降到零时剩余磁化相对于从零场开始出发的那时的磁化变化很小，最终导致了磁滞回线的线性度很好。当降低软磁层磁晶各向异性能时钉扎作用会逐步显现出来，但是对于磁滞回线如果钉扎作用所占的比重明显增大，反而会降低磁滞回线的线性范围。我们的计算结果为设计宽范围线性磁滞回线器件提供了很好的依据，同时证明在软磁层Co中适量的缺陷产生的钉扎作用对磁滞回线的线性度不会造成大的影响。