自旋电子学是以电子自旋作为信息载体的一个新兴研究领域,有机-无机杂化钙钛矿具有强自旋-轨道耦合作用及Rashba效应,使其成为自旋电子器件的理想材料。基于钙钛矿自旋及轨道相关的光电性质研究尚处于起步阶段,其中轨道-轨道相互作用是钙钛矿材料非常重要的物理特性,受到的关注越来越多。轨道-轨道相互作用可以通过影响钙钛矿中自旋-轨道耦合作用,Rashba效应及自旋寿命等特性,改变钙钛矿光电器件中的光电过程,因此如何有效调控钙钛矿光电器件中的轨道-轨道相互作用是进一步提升钙钛矿光电器件性能的关键科学问题。在本论文中,我们通过改变晶格应力和外加电场的方法成功实现了轨道-轨道相互作用的有效调控,在分析薄膜形貌、晶体结构、光学性能、缺陷态等方面特性的基础上,探讨了晶格应力和外加电场调控钙钛矿中轨道-轨道相互作用的机制以及对其光电性能的影响。具体内容如下:（1）利用应力方法实现了对钙钛矿太阳能电池中的轨道-轨道相互作用的调控,分别探究了内部应力和外部应力对钙钛矿太阳能电池中轨道-轨道相互作用的调控及其对光电性质的影响。对于内部应力的研究,主要是通过钙钛矿薄膜和基底热膨胀系数不同导致在退火过程中产生不同内部应力,结合特殊的实验手段,即线/圆偏振光激发调制光电流的实验方法展开研究,发现相比于柔性太阳能电池,刚性太阳能电池中轨道-轨道相互作用增强,进而增强自旋轨道耦合作用,从而提高光伏性能。对于外部应力的研究,我们聚焦于MAPb I3-xClx的光电特性对机械应力的响应。适当引入外部应力,可以缩短影响轨道耦合作用的Pb-I键键长,致使MAPb I3-xClx的带隙变窄;同时使接近价带顶的陷阱态更加接近带边,增强辐射复合,延长载流子寿命。最终,我们揭示了应力对钙钛矿中轨道-轨道相互作用的调控机制,进而优化其光电性质提升了器件性能。综上,应力调控策略有助于深入理解不同基底对钙钛矿光电特性的影响,也为柔性自旋电子器件的设计提供了新的研究思路。（2）利用外加电场的方法实现了对柔性钙钛矿太阳能电池中轨道-轨道相互作用的调控,轨道-轨道相互作用可以在短程轨道磁偶极子之间和长程轨道极化之间可逆地转换。基于温度相关的线/圆偏振光激发调制的光电流和荧光光谱测试分析,发现外部偏压可诱导钙钛矿中的离子移动,致使轨道-轨道相互作用在轨道极化和轨道磁偶极子相互作用之间相互转换。我们提出了一种外部机制来调节杂化钙钛矿中激子之间的轨道-轨道相互作用的新策略,即通过施加正向/反向偏压来降低/增加内建电势驱使离子移动进行调控。同时,这也对实现新型柔性电子自旋器件提供了研究基础。（3）结构反演对称性破缺与自旋轨道耦合作用相结合时,可实现Rashba效应。我们研究了硅胶基底上MAPb I3薄膜中室温下的Rashba效应。由于钙钛矿薄膜与硅胶基底热膨胀系数的差异导致内部应力的产生。基于变温XRD图谱和变温荧光光谱测试分析,发现硅胶基底上钙钛矿内的离子更容易移动,导致空位缺陷,从而产生了微应力。这种宏观和微观应力会导致钙钛矿结构反转不对称性,结合MAPb I3中强的自旋轨道耦合作用,导致了室温下MAPb I3薄膜中的Rashba效应。同时,进一步证实了硅胶基底上钙钛矿因Rashba效应导致了荧光光谱线宽展宽,并相应地计算了Rashba分裂能量。我们的研究结果展示了一种在室温下研究柔性光电器件中的Rashba效应的综合方法,这也为发展柔性自旋光电子器件提供一种新的策略。图67幅,表7个,参考文献237篇。