【摘 要】
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锂离子电池（LIBs）由于高比能量、高效率和高稳定性等优势在大规模储能、电动汽车和数码产品中得到广泛应用。应用领域的快速发展也对LIBs的电化学性能提出了更高的要求,特别是对能量密度和温度适应性等。电池性能主要取决于正负极材料的性能。相比于正极材料,商业化负极材料选择更少、性能更差。因此,设计合成新型的高性能负极材料是提升锂离子电池性能的关键。本论文设计并合成了一系列聚阴离子型钼酸盐和钨酸盐负极材
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锂离子电池（LIBs）由于高比能量、高效率和高稳定性等优势在大规模储能、电动汽车和数码产品中得到广泛应用。应用领域的快速发展也对LIBs的电化学性能提出了更高的要求,特别是对能量密度和温度适应性等。电池性能主要取决于正负极材料的性能。相比于正极材料,商业化负极材料选择更少、性能更差。因此,设计合成新型的高性能负极材料是提升锂离子电池性能的关键。本论文设计并合成了一系列聚阴离子型钼酸盐和钨酸盐负极材料,研究了材料的物化性质和电化学性能。Li Cr（Mo O4）2/C和Li3Cr（Mo O4）3/C都具有多维离子传输通道结构,可提供较快的离子传输速率。碳包覆能提供较高的电子电导率和电解液浸润性。因此,Li Cr（Mo O4）2/C和Li3Cr（Mo O4）3/C在室温和低温下都表现出良好的电化学性能。在0.01～3.00V（vs.Li+/Li）电压范围内,Li Cr（Mo O4）2/C和Li3Cr（Mo O4）3/C分别可提供1158和1077m Ah·g-1的高比容量(50m A·g-1)。此外,两种材料还具有优异的倍率性能和循环性能。Li Cr（Mo O4）2/C在5000m A·g-1的高电流密度下发挥352m Ah·g-1的比容量。在250m A·g-1下,Li Cr（Mo O4）2/C和Li3Cr（Mo O4）3/C经过500次循环后均保持超过600m Ah·g-1的可逆比容量。即使在0oC、-10oC、-20oC的低温下,Li3Cr（Mo O4）3/C仍能提供1061、891和742m Ah·g-1的高比容量。半径较大的K+的引入能够扩大离子传输通道,还可以降低成本。因此,本文合成并研究了K2M2（Mo O4）3/C（M=Ni、Co、Mn）的锂存储性能。这类化合物确实表现出良好的电化学性能和温度适应能力。在50m A·g-1的电流密度下,K2M2（Mo O4）3/C（M=Ni、Co、Mn）的放电比容量均超过1000m Ah·g-1。其中,K2Mn2（Mo O4）3/C在室温下100次充放电循环后仍保持586m Ah·g-1的可逆比容量。在0oC、-10oC和-20oC低温下,K2Co2（Mo O4）3/C在50m A·g-1下的比容量分别达到935、896和651m Ah·g-1。低温CV和EIS测试显示,电化学活性和电荷转移能力的降低是材料低温电化学性能下降的主要原因。钨酸盐具有和钼酸盐类似的功能结构基团,也表现出良好的锂离子存储能力。Li2Ni（WO4）2独特的三维骨架结构提供了较大的锂离子传输通道和良好的稳定性。此外,球磨法包覆导电碳能进一步增强了材料的电子电导率,减小了颗粒尺寸并提高了电化学反应面积。基于上述优势,Li2Ni（WO4）2/C负极材料表现出良好的锂储存性能和电化学可逆性。为进一步提高稳定性,将工作电压设定在0.50～3.00V。在20m A·g-1下,Li2Ni（WO4）2/C负极材料的比容量达到325m Ah·g-1。在2000m A·g-1高电流密度下,经过500次循环后仍保持86m Ah·g-1的可逆比容量。本论文丰富了锂离子电池负极材料的材料体系和材料选择,加深了对聚阴离子型钼酸盐和钨酸盐负极材料电化学性能和低温性能的认识,为新型高性能负极材料探索提供了一定的经验和思路。
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