芳烃精制固体酸催化剂研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:liongliong470
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脱除混合芳烃中的烯烃对提升产品质量及稳定后续工艺有至关重要作用,传统白土型吸附剂无法兼顾活性与环保,而锆基固体超强酸催化剂活性高、可再生,吸引了越来越多人的研究兴趣。本论文首先采用水合氧化锆制备了硫酸化氧化锆催化剂(I-ZrOH)。研究了焙烧条件、H2SO4浸渍比对催化剂活性的影响,结果表明,不通空气焙烧的环境更有利于I-ZrOH活性,H2SO4浸渍比并不会影响I-ZrOH的活性和微观结构。通过添加金属氧化物对催化剂表面酸性进行修饰,研究结果显示,Al2O3可以明显提升催化剂表面弱L酸浓度,进而提高催化剂活性,同时可以提高催化剂强度。对比无水法(S-ZrOH)和浸渍法(I-ZrOH)制备的催化剂,发现随着氧化锆表面S覆盖度的增加,催化剂表面首先生成弱L酸酸位,再生成强L酸酸位,结合活性测试结果发现,弱L酸对脱烯烃有促进作用,而强L酸对脱烯烃有抑制作用,当S/Zr为1:3时,催化活性最高。另外,论文还基于八水合氧氯化锆制备了硫酸化氧化锆催化剂(S-ZrO2),对锆源的研究表明,氧化锆比八水合氧氯化锆更适合无水法。对催化剂表面S价态的研究显示,通过向催化剂中添加Ⅷ族金属氧化物可以提高催化剂表面S6+比例,而S6+有利于弱L酸的形成,有利于提高催化剂活性,其中Ni2O3改性剂的改性效果最优。
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