碳点的纤维负载及其光催化研究

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碳点(CDs)因其优异的光学性能和电子特性,已被证明是有前途的光催化剂或光催化改性剂。然而,由于其纳米尺寸和溶剂的相容性,CDs的分离和再利用相当困难,这限制了它们的大规模工业应用。因此将CDs负载到适当的载体上是克服上述难题的可行方法之一。目前CDs的负载主要通过物理作用结合,CDs容易丢失并导致催化性能下降,而通过化学键将CDs与载体结合后更稳定,可以减少CDs的损失。本文以聚丙烯腈(PAN)基离子交换纤维和聚苯硫醚(PPS)基离子交换纤维为载体,通过化学固载和原位生成两种方法实现了CDs的纤维负载,证明了PAN基纤维和PPS基纤维是良好的载体,并研究了负载CDs纤维在光催化还原和降解方面的应用。主要的研究内容及成果如下:(1)采用化学固载和原位生成两种方法将CDs负载到纤维载体上,得到系列负载CDs的多功能纤维,系统研究了载体表面官能团结构和数量、反应时间、物料配比等因素对CDs负载量及负载后性能的影响。通过傅里叶转换红外光谱(FTIR),X射线光电子能谱(XPS),元素分析(EA)等对负载CDs纤维进行表征,结果证明CDs已经成功负载到纤维载体上;通过荧光光谱分析(PL)对其表征,结果表明负载CDs纤维很好的保留了CDs的荧光性能。因此,PAN基和PPS基离子交换纤维可以作为CDs的良好载体,通过化学固载和原位生成两种方法可以实现CDs的有效负载。(2)以PAN基纤维为载体,将微波法制备的CDs1负载到PAN-TETA上制备新型功能纤维PAN-CDs1。以Cr(VI)溶液作为六价铬废水模型,研究PAN-CDs1对Cr(VI)的吸附和光催化还原。研究结果表明PAN-CDs1对Cr(VI)具有高吸附容量(297.6 mg/g)和优异的动力学行为(在30 min达到吸附平衡)。在可见光下,PAN-CDs1在90 min内可以通过光催化还原将残留的Cr(VI)(约3 mg/L)完全除去,其光催化活性高于等质量的未负载CDs1(剩余Cr(VI)约0.875 mg/L)。PAN-CDs1(7.9 wt.%)有最优的荧光性能和光催化还原性能。饱和的PAN-CDs1可以通过过滤进行产物分离,在5次循环后去除率(99.9%)没有明显降低。此外,由于Cr(VI)对PAN-CDs1上CDs1的荧光淬灭,PAN-CDs1还可以初步用于定量检测水溶液中痕量Cr(VI)。(3)以PAN基纤维为载体,通过水热法在PAN-TETA上原位合成CDs制备新型功能纤维PAN-CDs。以亚甲基蓝(MB)溶液作为有机染料废水模型,研究了PAN-CDs对MB的光催化降解性能。研究结果表明在模拟太阳光照射下,PAN-CDs降解10 mg/L MB在240 min内去除率达到58%,高于等质量的未负载CDs(去除率50%),这表明PAN-CDs具有更高的光催化降解活性。值得注意的是,PAN-CDs易于分离和重复使用,经过10次循环(420 min/次),PAN-CDs光催化降解性能没有明显衰减(97%降低到90%)。以上研究表明PAN-CDs具有优异的光催化活性和循环使用性能,在有机染料污染治理领域具有潜在的应用前景。
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