Ni基高温合金钎料钎焊SiC陶瓷工艺及机理研究

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SiC陶瓷及其复合材料被认为是最具有潜力的事故容错燃料包壳材料之一,然而,SiC陶瓷钎焊接头无法满足核燃料包壳管极端高温服役要求。本文设计了Ni基高温合金钎料连接SiC陶瓷,分析了钎焊接头的微观组织特征,研究了钎焊工艺参数,以及添加增强相的种类和含量对钎焊接头微观组织及力学性能的影响规律。此外,采用有限元数值模拟方法,分析了钎焊接头中的残余应力分布特征。设计并制备了61.3Ni-30Cr-8.7Si(wt.%)高温合金钎料,实现了SiC陶瓷的有效连接。采用扫描电镜、EDS能谱、X射线衍射以及透射电镜等手段分析了接头微观结构。通过万能试验机测试室温抗剪强度来评估接头的力学性能。钎料与陶瓷界面附近生成的主要反应物有形态不规则、分布不连续的脆性相石墨和Ni3Si金属间化合物,含量较少且尺寸较小的化合物Cr7C3;钎缝中心基体为Ni基固溶体,弥散分布少量共晶化合物Ni+Ni3Si,尺寸较大的块状(Cr,Ni)3Si三元化合物在钎缝中随机分布。基于钎焊接头微观组织分析,研究了Ni基高温合金钎料钎焊SiC陶瓷的连接机理。钎料和陶瓷界面反应区域(石墨+Cr7C3+Ni3Si)的厚度随温度升高或保温时间增大而不断增大,从1300℃时的16μm左右增加到1400℃时的39μm左右;石墨含量先增多后减小,弥散分布在界面处,少量随液态钎料迁移至钎缝中心。钎缝中心区域的(Cr,Ni)3Si三元化合物随着连接温度或保温时间的增大而不断增多并聚集。此外,钎缝中心有明显的横向裂纹。随着温度的升高和保温时间的增大,接头抗剪强度先增高后降低,在1350℃/10 min时达到最大值21 MPa,此时接头一部分断裂在SiC陶瓷与金属钎缝的界面位置,另一部分断裂在SiC陶瓷母材处。为了降低钎料与母材之间的线膨胀差异,缓解接头的残余应力,制备了碳化物颗粒增强的Ni基复合钎料,并研究了钎焊接头的微观组织结构和力学性能。添加3 wt.%SiC陶瓷颗粒时,钎缝中心石墨含量比未添加SiC颗粒时明显增多,石墨集中区域易产生横向裂纹。同时添加1.5 wt.%SiC和1.5 wt.%Cr3C2颗粒,钎缝中心石墨含量减少,且Cr3C2颗粒能够起到降低钎料与陶瓷之间的线膨胀系数,阻碍裂纹扩展等作用。与未添加颗粒增强相所得接头微观组织相比较,钎缝中心除Ni3Si、(Cr,Ni)3Si、Ni基固溶体之外,弥散分布了小尺寸石墨相;界面反应区域石墨和Ni3Si含量相对较少。研究了钎焊温度和保温时间对钎焊接头微观组织结构和力学性能的影响规律。随着温度和保温时间的增加,界面反应区域(石墨+Cr7C3+Ni3Si)的厚度先增大后减小,钎缝中心反应生成的(Cr,Ni)3Si三元化合物最大尺寸不断增大,界面处的脆性反应层石墨和Ni3Si含量随之减小。在1400℃/10 min时,增强相颗粒促进某种类型晶面的SiC陶瓷的形成。该晶面SiC陶瓷与钎料中的Ni不发生反应,降低界面石墨和脆性层Ni3Si含量及连续性,从而使接头强度得以提升。当钎焊温度为1300℃-1400℃时,接头抗剪强度随温度的上升而不断增大,最大值为42 MPa,比未添加强化相颗粒所得钎焊接头的抗剪强度提升100%。随着保温时间的延长,接头的抗剪强度先增后减。在陶瓷内部和钎缝中心断裂时,得到最佳钎焊工艺参数为:钎焊温度1400℃,保温时间10 min。针对实验方法测量残余应力较困难的问题,采用有限元数值模拟方法计算了细化中间层模型对接头残余应力分布特征的影响规律,研究了添加碳化物颗粒增所得SiC陶瓷钎焊接头应力应变的分布特征。细化模型和简化模型在X、Y、Z三个方向上的残余应力分布规律基本一致,但细化模型钎焊接头中的X向残余应力峰值为580 MPa(简化模型为600 MPa),Z向残余应力峰值为80 MPa(简化模型为110 MPa)。添加强化相接头在X、Y、Z三个方向上的残余应力分布规律与未添加强化相一致,但整体应力水平提高。添加强化相后,X向应变量减少16%,Y向应变量减少15%,Y向应变量减少14%,裂纹呈减少趋势,与试验结果相符合。
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