【摘 要】
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在碳达峰及碳中和过程中,氢能将承担越来越重要的作用。储氢作为氢能利用的重要环节,其技术可靠性的提升与成本的降低已成制约其作为车载、家用等分布式能源系统的瓶颈。与传统的储氢技术相比,有机液体储氢技术具有诸多优势。作为一种新型有机液体储氢介质,乙基咔唑因其储氢密度高、可在温和的条件下完成储氢放氢过程等优点而具有广阔的发展前景。为研究乙基咔唑在连续储氢过程中的影响因素,本文制备并筛选出了适用的加氢催化剂
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在碳达峰及碳中和过程中,氢能将承担越来越重要的作用。储氢作为氢能利用的重要环节,其技术可靠性的提升与成本的降低已成制约其作为车载、家用等分布式能源系统的瓶颈。与传统的储氢技术相比,有机液体储氢技术具有诸多优势。作为一种新型有机液体储氢介质,乙基咔唑因其储氢密度高、可在温和的条件下完成储氢放氢过程等优点而具有广阔的发展前景。为研究乙基咔唑在连续储氢过程中的影响因素,本文制备并筛选出了适用的加氢催化剂,并在固定床加氢反应装置上考察了温度、压力、空速等影响因素,在工艺参数考察优化的基础上对其反应本征动力学进行了分析。主要研究内容如下:首先,本论文采用浸渍法制备了Ni负载型催化剂,主要考察Ni金属负载量、载体种类和助剂组成等方面对催化剂加氢性能的影响,并对其进行了分析表征,实验结果表明:Ni金属负载量为20 wt%,同时添加1 wt%的Pt金属助剂,将其共同负载到Al2O3载体上,制备出20%Ni-Pt/Al2O3催化剂,该催化剂具有实验考察范围内最优的加氢性能。其次,本论文以20%Ni-Pt/Al2O3为催化剂,考察了乙基咔唑催化加氢反应过程的主要影响因素,考察了温度、压力、空速、氢烃摩尔比等不同工艺条件对乙基咔唑加氢反应转化率、收率和选择性的影响,优选出了最优的反应工艺条件:反应温度为230.0℃,反应压力为6.0 MPa,质量空速为0.2 h-1,氢烃摩尔比为20。在上述最优反应工艺条件下,乙基咔唑的总转化率达88%,目的产物十二氢乙基咔唑的收率为59%,选择性可以提高到65%。最后,本论文对20%Ni-Pt/Al2O3催化乙基咔唑加氢反应的本征动力学进行了分析,在反应温度483-513 K、压力3-8 MPa、空速0.1-0.4 h-1和氢烃摩尔比10-40的实验条件下,系统地探究乙基咔唑反应浓度和反应温度对反应速率的影响,在忽略内、外扩散过程对反应的影响基础上,对动力学参数进行拟合,建立了幂函数动力学速率方程。
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