【摘 要】
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燃煤电站是我国电力的主要来源,然而,煤燃烧排放的二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)形成的环境问题严重制约了我国国民经济和社会的可持续发展。可再生金属氧化物催化剂能同时高效脱
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燃煤电站是我国电力的主要来源,然而,煤燃烧排放的二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)形成的环境问题严重制约了我国国民经济和社会的可持续发展。可再生金属氧化物催化剂能同时高效脱除SO2和NOx,无二次污染,低能耗,反应副产物可回收以降低成本,是一种有前途的烟气联合脱硫脱硝技术。论文首先采用溶胶-凝胶法制备MnOx/γ-Al2O3催化吸附剂,并在其中加载CeO2,来改善催化剂低温活性。随后在固定床反应器上考察了催化剂的脱硝性能,并探讨了催化剂对NH3和NO的氧化性能,以及NH3和NO的吸附行为。之后采用原位红外漫反射技术,并应用程序升温和暂态响应等方法对NH3和NO在MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂表面的吸附性能、反应性以及SCR(selective catalytic reduction)反应机理作了系统研究。最后,采用改良的浸渍法制备了较大批量的CuFeMn/Al复合催化剂,并在某电厂300MW尾部烟道抽取实际烟气进行了联合脱硫脱硝实验。研究表明:溶胶凝胶法制备的催化剂拥有优良的结构特征,因此具有较好的脱硝活性。并且,MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂具有很强的氧化性,在80150℃的低温区也能取得85%以上的脱硝率,是一种优秀的低温型催化剂。MnOx-CeO2/γ-Al2O3低温催化剂上的SCR反应机理遵循E1ey-Rideal机理,吸附在催化剂的Lewis酸性位的NH3具有SCR活性,Br?nsted酸性位的NH4+不参与SCR反应。NO虽以多种形态吸附在催化剂表面,但只有亚硝酸盐物种及不稳定的桥式硝酸盐物种参与反应。改良浸渍法制备的CuFeMn/Al催化剂的活性成分和载体之间形成了固溶相,改善了活性成分分布情况。并且,硫化作用对脱硝反应有一定促进。在燃煤电站实际烟气条件下,CuFeMn/Al催化剂具有良好的联合脱硫脱硝性能和较长的寿命,并且制备工艺相对简单,有利于工业化推广。
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