改性ACF的制备及性能和对空气中SO吸附的研究

来源 :大连交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jinsongyou
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本文针对质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的催化剂对空气中SO2的中毒问题,展开了对活性炭纤维(ACF)的改性制备与应用研究,为了进一步提高改性ACF的吸附性能,对其进行了二次活化改性处理。通过对ACF的吸附性能评价和表征研究了结构与性能的关系,通过改性ACF对空气中的SO2的吸附研究,为有效提高ACF的吸附性能并解决燃料电池催化剂中毒问题积累了数据基础。选用Na2CO3、KI、Cu2+、Mn2+四种改性剂,采用共混与高温活化相结合的方法对ACF进行改性处理,考察了不同因素对吸附性能的影响。通过比较吸附性能对其制备工艺进行优化,Na2CO3改性剂的最佳改性活化条件为:在700℃高温N2保护下,改性剂浓度为15%,活化时间为40min,此时ACF-Na的碘值为1144.91mg·g-1,碱性官能团含量为76.34mmol·g-1,得率为90.51%;KI改性剂的最佳改性活化条件为:在700℃高温N2保护下,改性剂浓度为2%,活化时间为60min,此时ACF-I的碘值为1167.29mg·g-1,碱性官能团含量为61.14mmol·g-1,得率为90.4%;Cu2+改性剂的最佳改性活化条件为:在700℃高温N2保护下,改性剂浓度为15%,活化时间为40min,此时ACF-Cu的碘值为1185.2mg·g-1,碱性官能团含量为39.57mmol·g-1,得率为93.81%;Mn2+改性剂的最佳改性活化条件为:在700℃高温N2保护下,改性剂浓度为2%,活化时间为80min,此时ACF-Mn的碘值为965.84mg·g-1,碱性官能团含量为82.99mmol·g-1,得率为89.74%。XRD,SEM,EDS测试结果表明:改性ACF为乱层石墨结构,改性剂在ACF表面分布均匀,使ACF微孔数量增加,比表面积增大,其中Na在ACF-Na中的质量百分比为5.21%,原子百分比为2.97%;K在ACF-I中的质量百分比为17.92%,原子百分比为31.03%,I在ACF-I中的质量百分比为65.11%,原子百分比为34.73%;Cu在ACF-Cu中的质量百分比为18.86%,原子百分比为4.8%;Mn在ACF-Mn中的质量百分比为2.26%,原子百分比为0.28%。Cu2+改性剂对ACF-Mn进行二次改性活化处理的吸附性能最好,得到的最佳改性活化条件为:在700℃高温N2保护下,改性剂浓度为10%,活化时间为50min,此时ACF-Mn-Cu50碘值为1605.36mg·-1,碱性官能团含量为119.86mol·g-1。XRD、SEM和EDS分析表明,ACF-Mn-Cu50的铜晶体粒径最大,有序化程度和石墨化程度同时提高了。并且Cu在ACF-Mn-Cu50中的质量百分比为24.36%,原子百分比为6.32%,Mn在ACF-Mn-Cu50中的质量百分比为0.84%,原子百分比为0.25%。 改性ACF吸附空气中的SO2的结果表明:吸附温度为60℃,空气流速分别为Q1=0.3L·min-1,Q2=0.4L·min-1时,吸附剂ACF-Mn-Cu50的吸附效果要略好于吸附剂ACF-Mn,二次改性活化提高了ACF的吸附性能;吸附质空气中SO2的浓度越高,脱硫率越高。最佳的吸附条件为:吸附柱长度20mm,吸附时间3h。通过对改性ACF吸附空气中的SO2的动力学分析得出,改性ACF吸附空气中的SO2的动力学过程更好地符合二级吸附动力学方程。
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