石墨烯基光催化复合材料的制备、表征及性能研究

来源 :石家庄铁道大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:smallAppleA
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石墨烯具有优异的物理化学性质,应用领域广泛。近年来石墨烯基光催化复合材料成为了世界热点研究领域。本文正是针对此领域展开工作,先获得了一种简单便利的石墨烯制备技术,再在此基础上利用原位合成的方法获得了复合光催化剂并对相关性能进行了较为系统的表征和分析,具体内容及结果如下:(1)石墨烯的快速制备及其性能研究以天然石墨粉为碳源、浓硫酸为插层剂、高锰酸钾为氧化剂,在水热反应釜中采用“一步法”结合超声处理实现了对石墨相邻碳原子层的剥离。研究结果表明:水热处理温度对样品的结构和微观形貌有着较为明显的影响,随着温度的逐渐升高,产物出现了从氧化到还原的转变。在相对较低的反应温度下,产物为带有褶皱结构的双层氧化石墨烯薄膜,平均厚度约为2.0 nm;当反应温度上升到115℃时,部分氧化石墨烯出现还原,处于氧化石墨烯到石墨烯之间的过渡态;当反应温度继续升高到135℃,产物全部为为具有无规分布孔洞结构的单层石墨烯纳米筛,平均厚度约为0.8 nm。与“一步法”相对应,本论文还采用了“协同还原法”对氧化石墨烯进行还原。实验结果表明:微波辐照和碱溶液协同法在还原速率和还原程度上均出现了明显的提高,协同处理5 min即可实现氧化石墨烯的有效还原。(2)石墨烯基光催化复合材料的制备、表征与性能研究为了系统地分析研究样品的结构性能及机理,分别运用X射线粉末衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、热重分析仪(TGA)、傅里叶变换-红外光谱仪(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱仪(UV-vis DRS)、激光拉曼光谱仪(LRS),振动样品磁强计(VSM)和原子力显微镜(AFM)对本实验中制备的样品进行了系统性的表征。以硝酸锌和氧化石墨烯为前驱体,分别选择去离子水、无水乙醇和丙酮为溶剂,在碱性环境下采用溶剂热法制备得到了石墨烯-氧化锌光催化复合材料。以亚甲基蓝为目标染料,在光辐照下研究样品的光催化性能。实验结果表明:溶剂体系对样品的微观形貌和性能影响明显,丙酮溶剂中制备的复合材料光催化性能相对较好,180 min的光照处理可有效移除约80%的目标染料;复合光催化材料具备较好的稳定性,样品可循环使用5次。以硝酸锌、硝酸铁和氧化石墨烯为前驱体,分别选择去离子水、无水乙醇和N,N二甲基甲酰胺为溶剂,同样采用溶剂热法制备得到了石墨烯-氧化锌光催化复合材料。实验结果表明:样品具有一定的可见光响应和明显的铁磁响应;溶剂体系对产物的亚甲基蓝稀溶液的光催化性能有着较大影响:N,N二甲基甲酰胺溶剂中制备的复合材料性能相对较好,240 min的可见光辐照处理可有效移除95%的目标染料;样品具有较好的稳定性,可以有效循环使用3次。石墨烯基光催化复合材料的研究过程发现:石墨烯的引入对催化剂的吸附性能和光催化降解性能有着明显的影响,相对于纯的催化剂样品,复合材料对目标染料的的移除效果更为理想,这可能是由于:(1)石墨烯的引入导致了催化剂的能带结构产生一定程度的变化,催化剂的光响应范围出现一定程度的拓宽;(2)石墨烯巨大的比表面积有利于催化剂样品在基体表面的均匀分散,有效阻止了催化剂颗粒的团聚,同时增大了催化剂与染料分子的有效接触面积;(3)石墨烯优良的导电性为光生载流子的快速传递提供了有利条件,大幅度降低了光生电子-光生空穴复合的几率,有效提高了光生载流子的利用效率。
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