【摘 要】
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现有研究表明,全氟异丁腈(C4F7N)是一种同时兼顾良好环保性能和优异绝缘性能的新型人工合成气体,作为SF6替代气体具有非常大的潜力,国内外学者对于C4F7N及其混合气体的研究目
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现有研究表明,全氟异丁腈(C4F7N)是一种同时兼顾良好环保性能和优异绝缘性能的新型人工合成气体,作为SF6替代气体具有非常大的潜力,国内外学者对于C4F7N及其混合气体的研究目前已经从多方面展开。但对于C4F7N气体分解特性研究仍处于起步阶段,反应机理不清楚,与O2、N2及空气等背景气体的相互作用机理也尚不明晰,研究干燥空气中的O原子对C4F7N气体绝缘性能所产生的影响,对未来C4F7N气体的应用和环保绝缘设备的研制都具有重要的理论和实际意义。本文选择C4F7N+O体系为研究对象,基于密度泛函理论从微观层面对C4F7N+O分解机理展开研究,首先在Gaussian16中对C4F7N+O进行分子结构建模,并优化得了稳定的C4F7NO分子构型,其次计算得到了 C4F7NO的分解反应路径,基于DFT/B3LYP方法计算得出反应路径中所涉及粒子的能量、频率以及关键几何参数等,并采用内禀反应坐标法对反应R11和R15的过渡态粒子进行了验证,最终构建的了 C4F7N+O分解体系;然后以上述计算得到的粒子微观参数为基础,基于传统过渡态理论计算了反应R1 1和R15的速率常数,对于无明显过渡态结构的其他19个分解反应,采用变分过渡态理论对速率公式进行修正,最终计算得到了 300K-3500K温度范围内的C4F7N+O体系21个分解反应的速率常数,并采用Arrhenius公式对反应速率常数进行拟合,得到了反应速率常数与温度之间的定量关系。最后通过开展局部过热分解试验和气体组分检测试验来对C4F7N/CO2混合气体分解组分进行诊断,并着重分析了 CF4和C3F6两种粒子随局部过热故障温度和时间的变化规律。相关结论可以为通过分析C4F7N分解产物及生成速率来进行C4F7N气体绝缘设备故障诊断和状态检测提供理论依据和工程指导。
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