双极性质子转移反应质谱检测酮类有机物研究

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质子转移反应质谱(Proton transfer reaction mass spectrometry,PTR-MS)因具有响应时间短,灵敏度高等长处被普遍地用于环境,医学和公共安全等领域。本论文在传统的PTR-MS和新型的质子提取反应质谱(Proton extraction reaction mass spectrometry,PER-MS)研究基础上,提出双极性质子转移反应质谱(Dipolar proton transfer reaction mass spectrometry,DP-PTR-MS),在一台装置上通过电路切换实现PTR-MS模式和PER-MS模式的选择。并利用这一新颖的技术对酮类有机物展开了研究,主要内容如下:1、利用DP-PTR-MS技术检测酮类有机物。酮类有机物(用M表示,分子量用m表示),在PTR-MS模式中被离子化为离子(M+H)+(质荷比为m+1),在PER-MS模式中被离子化为(M-H)-(质荷比为m-1),通过这种规律可以准确地得到酮类有机物M的分子量为m。用DP-PTR-MS对丙酮,2-丁酮、2-戊酮、2-己酮、2-庚酮、2-辛酮、环戊酮、环己酮八种酮类有机物进行单样品检测和混合样品检测。DP-PTR-MS准确识别这八种酮类有机物的分子量,并且由实验结果发现在PER-MS模式下对酮类有机物有更好的软电离效果。2、离子OH-与酮类有机物间反应速率常数研究。在DP-PTR-MS装置的PER-MS模式下,以离子OH-与乙腈间的反应速率常数作为参照物,采用参照法对离子OH-与酮类有机物间反应速率常数进行测量。成功测得OH-与七种酮类有机物(丙酮,2-丁酮,2-戊酮,2-己酮,2-庚酮,环戊酮和环己酮)间发生质子提取反应的反应速率常数。结果分别是3.95、3.82、1.04、3.90、7.57、4.28、5.99(×10-9)mol-1.cm3.s-1,其中丙酮和2-丁酮的实验测量值与文献值相符合,证明这一方法是正确可靠的。3、反应速率常数用于环己酮的定量检测。应用PER-MS技术利用测得的离子 OH-与环己酮间的反应速率常数,在DP-PTR-MS的PER-MS模式下,测量市面上售卖的PVC医用吊水管中残留环己酮的浓度。
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