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随着环境问题的日益严峻以及电子电动设备的迅猛发展,设计和开发高效的储能设备势在必行。锂硫电池因具有高能量密度(2500 Wh kg-1)、髙理论容量(1675mAh g-1)、硫正极资源丰富、价格低廉以及环境友好等特点,被认为是下一代最有前景的能量存储系统之一。然而,由于硫正极材料(5×10-30 S cm-1)及其放电产物硫化锂导电性差,充放电过程中的体积效应以及“穿梭效应”等问题,致使电池中硫的利用率低,容量衰减快,倍率性能差,严重阻碍了锂硫电池的商业化进程。基于此,设计并开发出具有特殊结构和组成的复合材料,利用结构和组成的独特优势,解决上述问题,进而改善锂硫电池电化学性能,具有重要的理论和实践意义。双层核壳结构复合材料,在结构上,能够一定程度上提高载硫量并缓冲硫在充放电过程中的体积效应。在组成上,可以利用碳良好的导电性,促进电荷转移,提高硫基复合材料整体的导电性;还可以利用极性材料与多硫化锂（LiPSs）之间的相互作用,抑制LiPSs溶解扩散,缓解电池穿梭效应,提高反应动力学,有针对性的解决锂硫电池当下存在的问题。根据以上思路,本论文设计并制备了两种新颖的双层核壳结构复合材料,将其作为硫的载体,进而通过熔融-扩散的方法实现材料与活性物质硫的高效复合。此外,对所得样品的制备条件和微观结构进行了探究和表征分析,并测试了电化学性能,探究讨论了其作为锂硫电池正极材料的可行性。主要研究内容如下:1.合成硫-二硫化钼@多级碳球（S-MoS2@HCS）复合正极材料:以Ni-BTC金属有机框架为前驱体,经过碳化以及除金属后得到由粒径在20 nm左右的纳米碳气泡组成的多级碳球（HCS）。然后利用水热法,将超薄的MoS2纳米片均匀的包覆在HCS外,最后熔融封装硫后将其作为锂硫电池的正极材料。经过热重分析,该复合材料中硫的含量为70%。通过实验以及密度泛函理论（DFT）计算,验证了MoS2与LiPSs之间的相互作用。此外,我们首次通过计算对MoS2循环前后的弹性系数进行了探究,发现循环后的MoS2机械性能更好。电化学测试表明,在0.2 C的电流密度下,S-MoS2@HCS的放电比容量为1048 mAh g-1。该材料良好的电化学性能主要归因于这种独特的结构和组成。多级碳球不仅能够提高材料的导电性,还能缓解硫充放电过程中的体积效应。极性的MoS2有效的缓解了LiPSs的扩散,并且通过实验发现,MoS2还能起到提高LiPSs转换反应动力学的作用。2.合成硫/镍-钴双氧化物@碳（S/NiO-NiCo2O4@C）复合正极材料:选取普鲁士蓝类似物（PBA）为前驱体,经过两步煅烧过程,得到结晶性良好的NiO-NiCo2O4异质结纳米笼。利用葡萄糖水热,在NiO-NiCo2O4纳米笼外均匀的包覆一层无定型碳。最后通过熔融-扩散过程将活性物质硫注入纳米笼。热重结果显示,该复合材料中硫含量高达73%。此外,我们对NiO-NiCo2O4异质结与LiPSs之间的相互作用进行了多种分析表征,同时,也通过实验验证了NiO-NiCo2O4异质结在锂硫电池中的催化作用。得益于这种特殊的空心结构、材料的极性以及异质结高反应活性的优势,该种硫基复合正极材料表现出优异的电化学性能,在0.5C的电流密度下循环500圈后,每圈的衰减率仅为0.059%,相比其他氧化物作为硫正极载体的材料,性能上具有一定的优势。综上所述,我们设计并合成了两种双层核壳结构复合材料,将其作为硫的载体表现出了良好的电化学性能。该复合材料,在结构上不仅能提高硫的负载量,还能为硫提供充足的空间,应对硫在锂化过程中的体积膨胀;在组成上,利用碳良好的导电性,提高硫正极的导电性;利用金属氧/硫化物的极性以及在锂硫电池中的催化活性,抑制多硫化锂溶解扩散,提高转化反应动力学。为锂硫电池高容量正极复合材料的设计和制备提供了新的思路。