【摘 要】
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氟铝镁钠石Ln3BO7(Ln为稀土元素;B=Ta,Nb,Sb,Mo)是萤石的一种衍生结构,在固化高放核废物领域具有潜在应用前景。目前,对氟铝镁钠石的研究主要集中在磁学性能方面,在辐照对其结
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氟铝镁钠石Ln3BO7(Ln为稀土元素;B=Ta,Nb,Sb,Mo)是萤石的一种衍生结构,在固化高放核废物领域具有潜在应用前景。目前,对氟铝镁钠石的研究主要集中在磁学性能方面,在辐照对其结构及性能的研究鲜见报道。因此,开展氟铝镁钠石离子束辐照效应的研究具有重要意义。本论文工作分为两部分展开,第一部分制备了多种Ln3TaO7(Ln=Y,Sm,Eu,Gd,Dy,Er,Tm,Lu)样品,利用X射线衍射(XRD)技术、激光拉曼光谱(Raman)及Rietveld全谱拟合等方法,对Ln3TaO7的结构特性进行了系统研究。研究结果表明,随着镧系阳离子半径的减小,Ln3TaO7经历了由Ccmm(Ln=Y,Sm,Eu,Gd,Dy)正交结构向Fm<sub>3<sub>m(Ln=Er,Tm,Lu)立方无序萤石结构的转变。同时,在Ccmm及Fm<sub>3<sub>m两种结构中,晶格常数都随镧系阳离子半径的减小呈现逐渐递减趋势。此外,拉曼光谱分析表明,Tm3TaO7的拉曼振动不同于Er3TaO7及Lu3TaO7的长程无序萤石结构振动,而是表现出类似Ccmm的正交结构振动特征,这表明Tm3TaO7在长程范围表现为无序萤石结构,但在短程范围表现为有序结构。本论文第二部分利用6.5 MeV Xe26+对具有Ccmm结构的Ln3TaO7(Ln=Y,Sm,Gd)进行了辐照,实验利用掠入射X射线衍射技术(GIXRD)及纳米压痕技术对辐照后的结构及机械性能进行了研究。结果表明,在Xe26+离子束辐照下,当辐照剂量低于1×1015 ions/cm2(3.25 dpa)时三种氧化物均未发生非晶化相变,但都出现了不同程度的晶格体积肿胀现象。Sm3TaO7及Gd3TaO7在低剂量(1×1014ions/cm2和4×1014 ions/cm2)辐照下晶格肿胀率变化最明显,当剂量为7×1014ions/cm2时Sm3TaO7肿胀逐渐趋于“饱和”,而Gd3TaO7肿胀增长逐渐趋于平缓;在低剂量下(1×1014 ions/cm2和4×1014 ions/cm2)Y3TaO7肿胀不明显,当剂量达到1×1015 ions/cm2时其晶格肿胀增长较明显,但与Sm3TaO7及Gd3TaO7相比其晶格肿胀率仍小很多,表明对Ccmm结构的三种氧化物,Y3TaO7具有最强的抗辐照肿胀能力。此外,经Xe26+离子辐照后Y3TaO7,Sm3TaO7及Gd3TaO7的机械性能变化并不明显,表明其机械稳定性优于玻璃固化材料及金属储罐材料。
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