论文部分内容阅读
残存于水体中的抗生素是一类难降解有机污染物,它们会通过生物富集或生物放大在环境中不断富集,进而促进耐药细菌的产生,对生态环境以及人体健康造成潜在的极大威胁。本论文主要以抗生素环丙沙星为典型代表,以氧化石墨烯(GO)为基底材料,将其封装于环境友好天然高分子材料—海藻酸钠(SA)中,得到氧化石墨烯海藻酸钠复合水凝胶(GO-SA-H)及气凝胶材料(GO-SA-A),再将其通过水热处理得到三维石墨烯海藻酸钠双网络复合凝胶材料(G-SA-DN)。通过研究反应时间、污染物浓度、离子强度、pH值以及重金属的存在对环丙沙星吸附性能的影响,来分析吸附作用的变化规律,探索其最优吸附作用条件,并通过动力学及等温线数学模型分析其吸附作用机制。首先利用氯化钙硬化法将GO封装于SA中制备得到GO-SA-H与GO-SA-A,表征后发现其比表面积增大了 1.4倍,孔径在大小和分布均匀度上都有一定程度上的优化,热稳定性也得到了改善。吸附动力学实验结果表明,在GO封装进天然高分子SA之后,SA水、气凝胶吸附效果提高约10倍,达到25.37 mg/g,吸附动力学实验结果更好的吻合于伪二级模型,这表明吸附过程为化学吸附。吸附等温线实验数据拟合结果符合Langmuir模型。高浓度的离子强度以及高pH值均对吸附材料结构造成较大破坏,甚至球体材料出现崩解现象。水体中低含量的重金属Cu2+会促进SA及GO-SA水、气凝胶对水体中环丙沙星的吸附性能。通过环境友好还原剂抗坏血酸将氧化石墨烯还原为石墨烯,制备得到G-SA-DN凝胶材料。水热处理后G-SA-DN出现海绵状结构,孔径更多地集中于1-5 nm范围,热稳定性进一步提高。实验结果表明G-SA-DN凝胶材料对环丙沙星动力学吸附中最大吸附容量可达到71.71 mg/g,较前期材料提高近三倍。Langmuir模型拟合结果显示其吸附容量可达204.6 mg/g。离子强度以及pH值对水热后SA与G-SA-DN吸附环丙沙星的影响与前期材料类似,球状结构完全被破坏崩解。低浓度的重金属离子通过阳离子桥接作用促进SA及G-SA-DN对水相中环丙沙星的吸附效果。