基于多层氧化石墨烯的高性能超级电容器研究

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为了满足超级电容器(SCs)的实际应用,低成本绿色制备稳定型自支撑且特定图案的电极材料很重要。本工作采用一种以石墨为原料的电化学剥离方法,制备了一定氧化度的多层氧化石墨烯(MGO),可以通过自组装制作成SCs。基于此,以MGO为中心,开展了一系列柔性自支撑薄膜电极的制备,并对其进行表征分析以及电化学测试,以探究其组装成SCs的性能。本工作首先制备了厚度约为5层和氧含量约为14.93%的MGO纳米片;在此基础上,采用刮刀涂布和蒸发自组装方法制备了MGO薄膜,力学性能测试结果显示抗拉强度为22.36 MPa,杨氏模量为2.52 GPa。电学表征证明该薄膜有良好的导电性,其中电导率为197 S cm-1,使得无需进一步还原即可直接作为SCs电极材料。同时电化学测试发现:电流密度为0.5 A g-1时,MGO薄膜质量比电容为92 F g-1;在电流密度为10 A g-1下,经10000次充放电循环后,其电容保持率达到94.3%。利用MGO作为一种导电且稳定的基体,分别与活性炭、聚苯胺和镍钴双氢氧化物进行复合,制备了活性炭/石墨烯(AC@MGO)、聚苯胺/石墨烯(PANI@MGO)和镍钴双氢氧化物/石墨烯(Ni Co@MGO)复合薄膜,研究了其电化学性能。测试结果表明:三种复合薄膜在电流密度为1A g-1下,质量比电容分别达到242 F g-1、368 F g-1和701 F g-1,体积比电容分别达到185 F cm-3、268 F cm-3和351 F cm-3,这些结果为超级电容器的性能奠定了基础。基于以上MGO薄膜及其复合薄膜,分别组装了纽扣电池型超级电容器(CR2032 SCs)、柔性自支撑全固态超级电容器(ASSCs)和柔性自支撑平面微型超级电容器(MSCs)。研究表明:CR2032 SCs显示出97.45 Wh kg-1的质量能量密度,对应的体积能量密度可达74.55 Wh L-1;在离子凝胶电解质中,自支撑MSCs和ASSCs的面积能量密度分别为88.05μWh cm-2和340.85μWh cm-2;在水凝胶电解质中,其面积能量密度分别为47.85μWh cm-2和159.30μWh cm-2,这些研究结果为MGO基薄膜在SCs实际应用中的提供了解决方案,促进了基于多层氧化石墨烯的高性能超级电容器的进一步发展。
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