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全氟化合物(PFCs)是一类新型持久性污染物,具有污染范围广、稳定性强、生物积累性的特点,其污染问题已引起了国际上的高度关注,成为近年来环境科学和分析化学领域的研究热点。本文的研究工作主要围绕我国一些重点地区PFCs的污染水平和分布展开,论文从总体上分为以下七章:
论文第一章对PFCs在各种环境介质、生物体及人体中的分布和污染现状研究进行了评述。
论文第二章建立了生物样品如血液、水产品组织等和环境样品如土壤、底泥、污泥中PFCs的分析方法。各种基质中PFCs经提取后,采用WAX固相萃取柱对提取液中的PFCs进行净化和富集,通过HPLC-ESI-MS/MS系统进行检测。血液样品中PFCs的检出限在0.03-0.8μg/L之间,加标回收率在74.2-118%之间。鱼、贝类样品中PFCs的检出限在0.16-2.0 ng/g之间,加标回收为97.6-120.8%;土壤等样品中PFCs的检出限可达0.01-0.1 ng/g(土壤和底泥,干重)(S/N=3),回收率在75-127%之间。
论文第三章分析研究了中国12个省市普通人群全血样品(233个)中PFCs的浓度和分布情况。血液样品中均检测到PFCs,并且以全氟辛烷磺酸(PFOS)为主。男性血液中PFCs的浓度高于女性。各地区PFOS的浓度与美国、瑞典、西班牙等国家相当,PFOA和PFHxS的浓度则明显偏低,表明中国与其他国家的污染来源和暴露水平不同。
论文第四章对采集自环渤海地区的11种常见贝类和青藏高原的鱼样品中PFCs的污染水平进行了调查研究。环渤海137个贝类软组织样品中以PFOA为主。毛蚶、文蛤和蛤蜊中PFOA浓度高于其他8种贝类。9个城市中寿光的贝类中PFCs浓度明显高于其他城市。估算表明食用这些贝类不会对健康造成威胁。在青藏高原59个鱼样品中,PFCs的检出率为96%,以PFOS为主。在各采样点中,最高浓度出现在班公错,而最低浓度为尼洋河的样品。PFCs在青藏高原的检出在一定程度上为其长距离迁移假说提供了证据。
论文第五章选取中国北部两个典型区域作为对象:天津海河和河北白洋淀地区,研究了PFCs在水、底泥以及生物样品中的污染水平和分布规律。在海河和白洋淀地区水体中均以PFOA为主,底泥中则以PFOS为主。鱼塘养殖的鱼样中PFCs浓度明显低于海河中采集的鱼样。白洋淀植物样品中PFCs组成与鱼类等动物的存在差异,说明植物和动物对PFCs可能具有不同的富集能力。
论文第六章研究了北京市污水处理厂中PFCs的污染水平。在北京7个污水处理厂进口水中,PFCs总浓度是2.88-176 ng/L,出口水中是5.48-498 ng/L,污泥中浓度为1.21-32.0 ng/g(干重)。其中清河和酒仙桥污水处理厂的PFCs浓度最高,方庄污水处理厂最低。污水处理厂出口水中大部分PFCs的浓度高于进口水。计算了PFCs的排放总量,每天约有0.4-51.4 mg PFCs进入各污水处理厂中。
论文第七章的研究表明北京通州污灌区土壤中存在广泛的PFCs污染。土壤中主要以PFOS为主,浓度范围是0.023-0.47 ng/g。在采集的泥芯样品中,PFOS的浓度随土壤深度增加而降低。