气液相等离子体协同石墨烯负载二氧化钛降解水中四环素研究

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抗生素类药物是环境中药品和个人护理用品PPCPs(Pharmaceutical and Personal Care Products)的一小类。中国属于人口大国,并且在畜牧业及水产养殖业比较发达,抗生素的生产和使用量居世界前列,致使对人和生态产生了严重的影响,例如:人体对药物产生耐药性、生态失衡等问题。如何有效的处理水中抗生素成为了当今的研究热点,本文利用气液相等离子体协同石墨烯负载二氧化钛降解水中四环素,并研究了四环素的降解机理。为了排除吸附对降解的影响,对rGO/TiO2吸附水中四环素做了研究。结果表明,rGO/TiO2对四环素的吸附行为符合假二级动力学模型和Langmuir等温模型,且吸附行为是自发的吸热反应。对等离子体的放电特性做了分析及对等离子体放电过程中产生的活性物质做了定量测定。等离子放电一个周期约1.6 ms,在放电时,反应器中的电压突然降低,电流会迅速增加,此时在溶液中会产生大量的等离子体。通过光谱检测等离子体产生的活性物质,证明了溶液中活性基团的存在。利用单独气液相等离子体降解水中四环素的研究,结果表明在一定范围内,四环素的降解效率随着放电功率的增加而增大;随着溶液初始浓度的增大而降低;在同一条件下,在不同的放电气体的成分下,产生的活性物质的量不同。在氧气条件下最多,其次是空气,最后是氩气,通过光谱分析也验证了这一结论;在酸性和碱性环境中降解效果比在中性环境好;放置时间的主要影响是水中残留的活性物质对四环素仍具有一定的降解作用;增大溶液的电导率有助增加四环素的降解。通过对氧化石墨烯和石墨烯负载二氧化钛的傅里叶红外光谱扫描(FT-IR)、X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)以及扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)的表征,表明二氧化钛成功的负载到石墨烯表面。同时考察了等离子体协同光催化技术各种因素对四环素降解效果的影响。实验结果显示,协同降解体系下四环素的降解率高于单独放电体系下。并且采用质谱技术分析得出四环素的协同降解产物和途径。
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