【摘 要】
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(K0.5Na0.5)NbO3(KNN)陶瓷因具有居里温度高、自发极化大、压电性能优异且无毒无害的特性,被认为是极具潜力的压电陶瓷。但近些年的研究重点集中在提升陶瓷宏观电学性能的方面,忽略了对陶瓷微观结构的关注,难以获得高压电性能的KNN基压电陶瓷。本论文通过烧结工艺和元素掺杂调控KNN陶瓷微观结构,研究微观结构对宏观电学性能的影响机理,具体研究内容如下:首先,通过传统烧结、两步烧结和多步烧结的方
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(K0.5Na0.5)NbO3(KNN)陶瓷因具有居里温度高、自发极化大、压电性能优异且无毒无害的特性,被认为是极具潜力的压电陶瓷。但近些年的研究重点集中在提升陶瓷宏观电学性能的方面,忽略了对陶瓷微观结构的关注,难以获得高压电性能的KNN基压电陶瓷。本论文通过烧结工艺和元素掺杂调控KNN陶瓷微观结构,研究微观结构对宏观电学性能的影响机理,具体研究内容如下:首先,通过传统烧结、两步烧结和多步烧结的方法调控了KNN陶瓷的物相结构改善介电性能。传统烧结法烧结温度的增加,降低了陶瓷的晶胞体积,减小了介质损耗。两步烧结法克服了KNN陶瓷烧结温区窄的问题,提升了KNN陶瓷的介电性能,介电常数高达460.730,居里温度提升至436℃。增加第一步保温时间,样品发生择优取向,升高第二步烧结温度和延长第二步保温时间均导致样品晶胞体积增大。多步烧结较传统烧结提升了KNN陶瓷的介电性能,获得了较高的居里温度TC=433℃。其次,通过传统烧结、两步烧结和多步烧结的方法调控KNN陶瓷晶粒结构改善压电性能和铁电性能。传统烧结法通过升高烧结温度,降低了晶粒尺寸,使得晶粒排布紧密,晶粒大小均匀,压电常数为105p C/N。调控两步烧结法的烧结条件,得到了晶粒尺寸范围在0.56-2.14μm的KNN陶瓷。晶粒尺寸效应的研究中发现,晶粒尺寸降低,陶瓷的压电性能随之增强。晶粒尺寸>1μm,非本征贡献率随晶粒尺寸的减小而减小。陶瓷样品在晶粒尺寸1.01μm处,Pr=31.9μC/cm~2。晶粒尺寸<1μm,非本征贡献率增大,介电常数较粗晶样品反常增大,样品能够维持高水平的铁电性能,压电性能优异d33=122p C/N,kt=38.01%。在40-140℃区间内,陶瓷的各项电学性能较为稳定,机电耦合系数变化率较小。较传统烧结法相比,多步烧结法降低了陶瓷晶粒尺寸,改善了陶瓷的铁电性能,Pr为25.5μC/cm~2,Pmax为27.8μC/cm~2。最后,通过Mn和Bi元素掺杂调控KNN陶瓷的微观结构改善电学性能。Mn4+的掺杂使得KNN陶瓷在1040℃的烧结温度下孔隙少,晶粒大小一致,居里温度提高至427℃,Mn4+的掺杂提高了陶瓷的铁电性能,Pr为21.54μC/cm~2,Ec为9.2k V/cm。Bi3+的掺杂降低了陶瓷的晶粒尺寸,并在室温附近构建了三方-正交相变,较宽的相变温度区间提升了陶瓷的介电性能,陶瓷的介电常数高达468.03。KNN-0.1%Bi2O3压电陶瓷具有良好的压电性能,陶瓷的d33=121p C/N,kt=30.58%,kp=47.37%。通过制备工艺和元素掺杂两种方法对KNN陶瓷微观结构进行调控,得到了对宏观电学性能的影响机理,为后续进一步提高KNN基压电陶瓷性能提供了理论和实验基础。
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