【摘 要】
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近年来,石墨相氮化碳（g-C3N4）因其合适的能带结构、高物理化学稳定性和简单的合成方法等优点,在太阳能转化和环境修复领域中受到了广泛关注。然而,纯g-C3N4可见光吸收能力差,光生载流子重组严重,极大影响了光催化活性。碳点（CDs）与g-C3N4进行复合可以增强其光吸收能力,促进电子-空穴对的分离。与未掺杂CDs相比,N掺杂碳点（NCDs）具有更好的光吸收能力和更高的电荷传输效率。基于此,本课题
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近年来,石墨相氮化碳（g-C3N4）因其合适的能带结构、高物理化学稳定性和简单的合成方法等优点,在太阳能转化和环境修复领域中受到了广泛关注。然而,纯g-C3N4可见光吸收能力差,光生载流子重组严重,极大影响了光催化活性。碳点（CDs）与g-C3N4进行复合可以增强其光吸收能力,促进电子-空穴对的分离。与未掺杂CDs相比,N掺杂碳点（NCDs）具有更好的光吸收能力和更高的电荷传输效率。基于此,本课题采用构建异质结和杂原子掺杂共改性g-C3N4以提高其光催化性能,增强了光吸收能力和促进了载流子分离,结合相关测试表征和理论模拟,研究了性能提升的主要机制。由g-C3N4和NCDs构成的复合光催化剂呈现出较佳的光催化制氢活性,然而对于N化学状态对于光催化活性的影响仍然缺乏深入的理解。我们首先制备了掺杂有吡咯N、石墨N/吡啶N、吡咯N/吡啶N的NCDs,并成功负载在g-C3N4上面。在可见光照射下,含有吡咯N的NCDs修饰的g-C3N4（CN/NCDs-en）的HER性能最好,为3028μmol h-1 g-1,是纯CN的5.4倍。光电表征结果证明,在g-C3N4中掺入含有吡咯N的NCDs可有效地增强光吸收能力,促进电子-空穴对的分离,并且能够有效促进光激发电子参与HER反应。此外,理论计算显示,与石墨N和吡啶N相比,吡咯N具有最合适的H吸附能力（-1.0 eV）,这有利于H2的形成。为进一步提高CN/NCDs的可见光吸收能力和电荷分离效率,采用杂原子掺杂以俘获光生空穴来促进载流子的协同分离。我们通过水热和煅烧实现了在g-C3N4中NCDs的负载和P的掺杂。在可见光照射下,P掺杂CN/NCDs（PCN/NCDs）表现出优越的HER活性（3731 μmol h-1 g-1）,是纯CN的6.7倍。P掺杂形成的亚带隙提高了光的吸收,P位点的高电子密度有利于空穴的俘获。NCDs也提高了光利用率,并可作为电子受体来促进电荷分离。P掺杂和NCDs负载的协同作用形成了内建电场,极大加速了载流子的分离,提高了光催化活性。更好的可见光吸收能力,更快的载流子分离效率,造就了 PCN/NCDs更强的光催化活性。这种改性策略可以推广到g-C3N4基光催化剂的设计中,有助于电荷的更快分离以提高光催化活性。
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