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二氧化碳（CO2）作为主要的温室气体,其过度排放引起的气候变化已成为全球性的环境问题。为实现CO2减排,我国提出了“碳达峰”和“碳中和”的目标。将CO2转化为高附加值的化学品是实现这一目标的重要举措,其中CO2与环氧化物环加成生成环碳酸酯的反应原子利用率高达100%,被认为是一种高效、经济及环境友好的方法。在这个反应中,环氧化物开环是反应的决速步骤。研究表明,路易斯（Lewis）酸和路易斯碱的协同催化作用是在温和条件下实现该反应的关键。目前已报道的催化剂大多存在催化活性不高、反应条件苛刻、催化剂难分离等问题。针对上述问题,本论文通过分子结构设计,开发了多种高效均相和异相催化剂,研究了其催化性能及催化作用机理。主要研究内容如下:1.设计合成了一种N-错位锌卟啉（Zn（NCP）Cl）,X-射线单晶衍射表明Zn2+和N-错位卟啉环内的三个氮配位,同时存在一个轴向配位的氯。氯的吸电子效应增强Zn2+的Lewis酸性,从而提高其活化环氧化物的能力,使Zn（NCP）Cl具有优良的催化性能。以四丁基溴化铵（TBAB）为助催化剂,Zn（NCP）Cl催化CO2与环氧氯丙烷（ECH）生成环碳酸氯丙烯酯的转换频率（TOF）达到266667 h-1,并且以92-99%的高产率和高选择性（＞99%）将其他环氧化物转化为相应的环碳酸酯。结合密度泛函理论（DFT）计算和实验结果提出了Zn（NCP）Cl催化环加成反应的机理。2.研究了三乙醇胺硼酸酯（TEOAB）催化CO2环加成反应的催化性能。TEOAB是一种环保、无毒、廉价且水溶性良好的化学品,结构中具有的Lewis酸碱对（硼Lewis酸、叔胺Lewis碱）使TEOAB能够作为CO2环加成反应的双功能催化剂。在无助催化剂的条件下TEOAB即表现出良好的催化活性,1 mol%的TEOAB催化CO2和ECH环加成反应的产率达到99%。而添加0.25 mol%的TBAB作为助催化剂时能进一步提高TEOAB的催化性能,当TEOAB的用量减少20倍（0.05mol%）也能使CO2和ECH环加成反应达到99%的产率。该催化剂对其他环氧化合物也具有良好的普适性。由于TEOAB易溶于水,对于非水溶性的环碳酸酯通过水洗即可去除,解决了均相催化剂分离困难的缺陷。利用核磁共振技术验证了硼对ECH的活化作用,结合实验结果提出了TEOAB催化环加成反应的机理。3.以β-二酮锌吡啶和1,4-二（溴甲基）苯为原料通过溶剂热法制备了含有吡啶季铵盐的β-二酮锌吡啶聚离子液体（Zn（acacpy）2-IL）。Zn（acacpy）2-IL具有的锌Lewis酸中心和亲核中心（Br-）起到协同催化CO2环加成反应的作用,同时多孔结构和柔性链网络有利于底物分子的传输。无需助催化剂Zn（acacpy）2-IL展现了高效的催化活性,温和条件下（60℃、常压）Zn（acacpy）2-IL 36 h内催化CO2和ECH环加成反应的产率达到98%,对其他环氧化物也具有高活性（产率:93-98%）。此外Zn（acacpy）2-IL经过5次循环依然保持高效的催化活性和高选择性。4.设计合成了一种咪唑基离子液体功能化的有机共轭框架材料（Dha Tat-COF-IL）。咪唑离子液体中亲核阴离子（Br-）和酸性质子（C2-H）的协同作用对环加成具有良好的催化性能。Dha Tat-COF-IL具有介孔骨架（2.18 nm）,高BET比表面积(1375 m~2g-1),咪唑和Br-活性位点。介孔和有序的开放通道有助于活性位点的暴露,并加快了底物分子的传输。咪唑阳离子和丰富的含氮基团有利于CO2富集并靠近活性位点,从而促进反应物的快速转化。在无助催化剂下,Dha Tat-COF-IL对CO2和ECH的催化活性显著强于均相的咪唑离子液体。催化效率的提高可归因于咪唑离子液体的活性位点在Dha Tat-COF-IL框架内高度分散。在温和条件下（80℃、常压）Dha Tat-COF-IL对其他环氧化物展现出高效的催化活性,24 h内相应的环碳酸酯产率达到93-97%。Dha Tat-COF-IL重复使用5次催化剂活性可稳定在较高水平。5.CO2和环氧化物的环加成反应通常需要苛刻的反应条件（高温、高压等）,引入光催化活化CO2可以实现常温常压下的CO2环加成。通过在600℃下热解铋基MOF制备了内嵌于多孔碳的核壳Bi~0@β-Bi2O3光催化剂。在光催化剂作用下,光生电子激活的CO2更容易与光生空穴激活的环氧化物进行环加成反应。实验结果表明,常温常压、可见光照射下,该光催化剂12 h内将一系列环氧化物以92-99%的产率转化为相应的环碳酸酯,选择性高达99%。其优异的光催化活性归因于多孔碳延迟了光生电子-空穴对的复合以及Bi~0@β-Bi2O3纳米颗粒在多孔碳中的分散。此外金属Bi~0的SPR效应进一步增强了β-Bi2O3的光电传输效率。该光催化剂还具有良好的稳定性和循环使用性能。结合实验提出了光催化CO2环加成反应的机理,引入光活化能有效降低CO2的反应惰性。