汞作为一种非常重要的全球性的污染物而备受关注,即使在浓度很低的情况下,也具有相当大的毒性,对生态环境会造成严重的破坏。而恰恰在煤燃烧中产生的众多的污染物中,人们对汞的排放规律和抑制机理的探索和认识最为浅薄。SCR催化剂氧化脱汞因其利用现有的燃煤电站SCR烟气脱硝系统,在多种污染物联合脱除方面有重大意义。本文对燃煤烟气中有害元素汞在SCR催化剂表面的吸附、氧化反应机理进行了研究。应用量子化学密度泛函理论和周期性结构模型研究了Hg、HgCl、HgCl₂和HCl等在SCR催化剂V₂O₅表面上的吸附机理,分别考虑了表面不同活性位的影响。计算结果表明Hg在表面的吸附强于HCl,Hg在V₂O₅表面反应的第一步是Hg在表面的吸附。HgCl和HgCl₂在表面的吸附均为化学吸附,而HgCl的吸附明显强于HgCl₂。这表明HgCl是整个氧化过程中的一个重要的中间状态。含氯物质对Hg的吸附和氧化有重要的影响。研究了卤族元素,NH₃,SO₂和NO等烟气成分对Hg在V₂O₅表面吸附的影响。结果表明HCl对Hg的氧化具有明显的促进作用,而HBr和HI对Hg的作用相比HCl更为强烈,计算结果与实验结果相符合。NH₃对Hg的吸附和氧化有一定的抑制作用,因为Hg与NH₃在表面存在一定的竞争吸附。SO₂和NO对Hg的吸附没有明显的影响。初步探讨了V₂O₅表面对Hg的氧化反应机理,得出了反应的过渡态结构,并提出Hg在V₂O₅表面可能的氧化机理。同时计算了V₂O₅表面上的Deacon反应的机理。计算所得的模型和参数对汞在SCR催化剂表面的氧化反应机理的深入研究提供了理论依据。