分子磁体Mn3的磁量子特性研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liwanlin
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宏观量子效应,是指在宏观尺度上也能显现出来的量子现象。日常所接触的宏观物体,其量子效应通常被统计平均掩盖,整体上并不表现出量子效应。而在低温、强磁场、高压等极端条件下,组成宏观物体的微观粒子会关联成一个有机整体,使整个体系表现出量子特性。比如玻色-爱因斯坦凝聚、超导、超流及约瑟夫森效应。本论文的研究对象分子磁体Mn3,就属于研究宏观磁量子效应的理想体系。内容主要包括两个部分,一部分关于分子磁体Mn3的磁量子隧道现象;另一部分关于变质后的分子磁体Mn3,即Mn3(Ⅱ)的磁热效应研究。除此之外,为了研究Ti的费米速度问题,本文也初步尝试了Nb/Ti/Nb约瑟夫森结器件的制备与电输运测量。  分子磁体Mn3是一种分子间具有反铁磁交换相互作用的体系,且该交换相互作用仅存在于二维ab平面内,使得Mn3具有异于Mn12-ac等无分子间相互作用体系的新奇现象,比如共振场的等间隔劈裂、spin-pair隧道效应等。我们在对Mn3磁性研究过程中发现,在温度降到纯量子隧道区,即仅有基态隧道起主导时,磁滞回线上表现出多个台阶的缺失,这是自旋选择定则的直接体现。利用巨自旋模型,可以分辨出缺失的台阶和出现的台阶所对应的具体共振,通过分析,我们认为从|6>到|-5>的隧穿劈裂出的四个共振峰全部出现缺失,其中两个是直接观察到的台阶缺失,我们利用蒙特卡罗模拟对自旋环境的影响进行了定量的计算,结果表明另外两个共振受自旋环境的制约,可以忽略来自于从|6>到|-5>的贡献。这是首次在有相互作用的分子磁体体系中观察到自旋选择定则现象,而且是目前为止相消干涉最为彻底的体系。同时,鉴于有相互作用的分子磁体体系的磁量子隧穿依赖于自旋环境,也为宏观上调控其量子行为提供了一个可行性。我们知道,隧道前后的两个量子态并不是仅在特定的磁场处发生耦合,而是在各种相互作用下隧道窗口会出现一定程度的展宽,比如高温区主导的声子展宽。通过对分子磁体Mn3的高温区交流磁化率测量,发现在传统的单粒子隧道共振场处,共振峰的展宽的确随温度的升高迅速变大,然而在spin-pair共振场处的展宽却几乎不随温度变化,我们推测spin-pair的自旋声子相互作用可能出现了某种意义上的抵消,使得声子展宽部分并没有显现出来。  分子磁体Mn3暴露在空气中充分氧化后,会失去一些基团变成另外一种分子磁体Mn3(Ⅱ),Mn3(Ⅱ)中的反铁磁耦合较其母体Mn3更强,且体系的反铁磁相变温度要高于其阻塞温度。我们发现分子磁体Mn3(Ⅱ)随外加磁场表现出正反两种磁热效应。具体表现为,在较低外加磁场下,分子磁体Mn3(Ⅱ)在特征温度TO(9K)以下表现出反磁热效应,在TO以上表现出正常磁热效应;在较高外加磁场下,Mn3(Ⅱ)仅表现出正常磁热效应。这种现象源自于Mn3(Ⅱ)分子间较弱的反铁磁交换相互作用,还不足以使分子磁体Mn3(Ⅱ)形成常规的反铁磁体。随着外加磁场的增加,反铁磁相互作用逐渐被抑制,当超过某一临界磁场时,磁矩开始沿着外加磁场排列,表现出随外加磁场增加而变的有序的特点,即正常磁热效应;而当外加磁场小于该临界磁场时,磁矩并不能自由摆脱该反铁磁交换相互作用的限制,因此随外加磁场会使体系变的更加无序,表现出反磁热效应。在特征温度TO以上,反铁磁耦合被热运动破坏,此时无论外加磁场高低,均表现出正常磁热效应。这表明Mn3(Ⅱ)可以适用于低温磁致冷领域。  前人在研究金属Ti的超导特性时,通过测量不同温度下的临界磁场得到Ti的费米速度比能带计算结果要小一个量级。本文尝试借助于Nb/Ti/Nb约瑟夫森结,测量结区电导谱,试图观察到能隙外的McMillan-Rowell振荡,来估算Ti的费米速度,对以上矛盾进行解释。初步结果表明,在Nb的超导能隙内,观察到了一系列近似等周期的振荡,可能来自于结区的不均匀;在Nb的超导能隙以外,也观察到一些可能来自于McMillan-Rowell振荡的信号,通过拟合得出的Ti费米速度VF=7.7×105cm/s,该结果比通过测临界磁场得到的Ti费米速度小一个量级,关于该较低的费米速度来源,需要进一步通过优化实验来验证。
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