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现代大气降尘是源区粉尘释放、输运和沉降的产物,此过程对大气及地表环境有显著影响,因而相关的研究颇受重视。研究现代大气降尘,既有助于揭示过去的粉尘堆积(黄土)的源区,也有助于查明现代大气污染的来源。确定大气降尘的影响因素,对于大气环境的治理也有借鉴意义。目前的现代大气降尘研究主要集中在北方地区,且以短期的为主。长江下游地区地处湿润的季风区,经济较为发达,人类活动密集,自然地理环境与北方明显不同。本区的大气降尘来自何处?受何因素的控制?要回答这些问题,就需要查明大气降尘的变化规律,包括空间上与时间上的变化。为此,作者选择长三角地区重要的工业城市——南京市作为研究对象,采用多点、定期、不定期的大气降尘采集策略,分析了南京市大气降尘3年的变化规律。3个地点分别属于市区近地面、市区高层楼顶以及市郊山顶。在收集逐月的降尘样品(正常天气干湿混合降尘)的同时,也收集了市区近地面的长期干降尘以及与沙尘天气有关的干降尘和湿降尘。通过对4种类型大气降尘的通量、粒度、元素以及磁化率特征的分析,揭示其时空变化的特征,对可能的影响因子进行分析,并在此基础上,结合大气环流,运用数学统计的方法(富集因子、因子分析以及主成分分析等方法)对其物源进行定性与定量的判定。主要研究结果和结论如下:1.本市4类大气降尘通量在类型上,除正常天气干降尘外,表现为沙尘天气干降尘>沙尘天气湿降尘>正常天气干湿混合降尘的特征,其通量分别为2.46g/m2·d、0.49 g/m2·d和0.13 g/m2·d;提示沙尘天气情况下的干、湿降尘可能是外源输入性事件粉尘。在不同采样点上则表现出市区近地面>市区高层楼顶>市郊山顶的通量分布特征,分别为56.35 g/m2·yr、50.86 g/m2·yr和41.61 g/m2·yr,显示了市中心人类活动导致的近地面粉尘的释放效应。在季节变化上,以春季降尘通量最大,冬季次之,夏秋季最低,春冬季节的高通量似乎反映了外源性粉尘输入的影响,与中国北方尘暴天气活动可能有关。大气降尘通量的逐月变化则受月降水量和风速等气象因素影响显著。2.各类降尘的粒度组成均较细,以10-50μm和10μm以下粒级为主,二者占全部组分的90%左右,大部分为正偏态,均为很宽峰态,以双峰形态为主。但各类大气降尘样品的粒度参数也存在较大差异,尤以中值粒径、平均粒径和偏度差异显著。平均粒径上,不同的降尘类型表现为:沙尘天气湿降尘<沙尘天气干降尘<正常天气干湿混合降尘<正常天气干降尘。不同采样点则表现为:市郊山顶<市区高层楼顶<市区近地面降尘。时间变化上,降尘年平均粒径呈现粒度变细的特点;季节上,秋季最粗,冬季与夏季次之,春季最细。通过对其粉尘来源特征以及风力强度这两个影响城市大气降尘粒度的主要因素的分析,表明影响城市降尘的沉降机制较为复杂。南京市大气降尘的粒度特征分布一方面受市区近地面人类活动的影响,另一方面受降尘的分选过程与沉降方式制约,分选过程受粉尘来源的影响,沉降方式则与沉积动力直接相关。3.各类降尘以及各样点降尘中除SiO2、CaO、LOI含量差异显著外,其余常量元素含量较为相近。微量元素中本市湿降尘重金属元素浓度高于干降尘,主要与粉尘沉降机制和元素性质有关,降水对细粒粉尘的拖拽以及重金属元素多附着于细颗粒物质导致这种特征的出现。Cd、Pb、Zn、Sn等重金属元素浓度在正常天气干湿混合降尘含量最高、其次为沙尘天气湿降尘、正常天气干降尘,在沙尘天气干降尘中含量最低。在空间上表现为市区高层楼顶最大,市郊山顶次之,市区近地面最低;在时间上表现为6-9月为重金属元素浓度最高的月份,尤以9月和7月,3月或者4月为重金属元素浓度最低的月份,尤以4月最低。REE配分模式的分析揭示沙尘天气干、湿两类降尘虽沉降模式不同,但粉尘来源基本一致,可能直接来源于北方沙漠-黄土分布区。正常天气干降尘的REE配分模式与本区下蜀黄土的REE配分模式基本一致,表明了下蜀黄土的母质背景对本地扬尘的控制意义。4.本市4类降尘的磁化率以正常天气干湿混合降尘最高,沙尘天气湿降尘次之,最低为正常天气干降尘和沙尘天气干降尘,这种特征似乎与沉降方式有关。本市大气降尘的高磁化率特点,指示了其磁性矿物含量较高,城市污染物产生的磁性物质具有较大的贡献。在空间上,降尘磁化率值呈现市区高层楼顶>市区近地面>市郊山顶的空间分布特征,显示了人类活动是形成这种特征的主要原因。在一年内,磁化率表现出明显的双峰(谷)特征,冬夏季为峰值区,夏季峰值为7月,而冬季则介于12月至2月;春秋季为谷值区,多为4月和10月。影响本市大气降尘的磁化率为城市人类活动和研究区的气象与气候条件。5.对本市4类大气降尘中53种元素进行富集因子分析,发现Cu、Zn、Mo、 Cd、Sn、W、Pb及Bi等8种元素呈重度富集至严重富集。比较而言,正常天气的两类降尘污染元素富集程度要明显高于沙尘天气两类降尘,显示其来源于燃煤、有色金属冶炼、汽车尾气以及石油化工等人为污染。故南京的大气降尘从大的来说可以视为由2个端元按不同的比例混合而成,即本地源与外地源,前者污染性颗粒的含量高,后者的污染性颗粒的含量低。2个端元的混合比例主要受气候与气象的影响,在沙尘天气(主要是寒潮)里,外地源输入增加,使得降尘中污染性颗粒比例较低;在降水时,较细的污染性颗粒被淋洗下来,导致降尘中污染性颗粒比例较高;因大气状况导致污染物难以扩散时,降尘中污染性颗粒比例也较高。6.对3个采样点的逐月干湿混合降尘粒度数据进行因子解析,提取出各采样点不同动力来源的因子成分。市区近地面降尘析出2个因子,因子1为<10μm粒级颗粒,贡献率为52.12%,因子2为5-20μm(特别是10-20μm),贡献率为29.40%。市区高层楼顶和市郊山顶降尘析出3个因子,因子1和因子2突出贡献于<2μm和2-10μm,贡献率为28.80%-34.10%和34.19%-34.75%,市区高层楼顶因子3贡献于5-20μm(特别是10-20μm),贡献率为27.00%,市郊山顶因子3因采样污染的原因不予讨论。可见,本市降尘以极细粒、细粒降尘为主要的贡献因子,体现了城市降尘更多地受到人类生产活动的影响。同时3地因子之间也存在差异,反映了不同地点降水、风速等动力因素对该粒级颗粒沉降强度的不同影响。7.对逐月干湿混合降尘的元素所做的主成分分析更进一步表明:南京平常的干湿混合降尘的主体主要由以下4类源粉尘组成:(1)燃煤、有色金属冶炼、汽车尾气、石油化工、电子工业等所排放的粉尘,(2)地壳源粉尘,(3)钢铁冶炼产生的粉尘,(4)建筑粉尘和北方远源粉尘;贡献率分别为34.93%、25.41%、11.11%、和6.46%;因此,本市正常天气干湿混合降尘自然源物质贡献率为25.41%-31.87%,人为源物质贡献率为46.04%-52.50%。另外,正常天气干降尘来源和正常天气干湿混合降尘来源相同,只是其建筑粉尘贡献率更高。