【摘 要】
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本文合成了一种含有四个嘧啶基团的新型间苯二酚杯[4]芳烃配体(L),利用该配体在溶剂热条件下合成了基于不同Keggin 型多酸的三个配合物,即[CuI6Br3L3(PMo12O40)]·8H2O(1)、[
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本文合成了一种含有四个嘧啶基团的新型间苯二酚杯[4]芳烃配体(L),利用该配体在溶剂热条件下合成了基于不同Keggin 型多酸的三个配合物,即[CuI6Br3L3(PMo12O40)]·8H2O(1)、[CuI6Cl3L3(PW12O40)]·8H2O(2)和[CuI4Cl2L3(H2SiW12O40)]·8H2O·4EtOH(3)。配合物1-3的框架均通过Cu(I)连接Keggin型多酸和L配体形成,在1和2中,L配体中的N原子和多酸的端氧通过Cu(I)离子相连形成了一种独特的螺旋桨式三聚体;分子间又通过弱的C-H…O键连接形成二维网状结构。而在3中,L配体和多酸中的端氧直接与Cu(I)离子相连形成了二维网状结构。1-3在pH=0～14范围内的水溶液及多种有机溶剂中浸泡12 h后结构都具有高度的稳定性。考虑到配合物中同时含有Cu(Ⅰ)活性位点和多酸,将1作为可循环催化剂对多种底物的氧化脱硫反应和叠氮化物-炔烃环加成反应均表现出良好的催化活性。此外,还将配合物1作为双功能电催化剂,研究了其对氧化抗坏血酸和还原NaBrO3的电催化活性。
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