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伴随着人口的膨胀及工业的发展,作为中原城市群重点污染以及京津冀大气污染传输通道之一的新乡市,空气污染状况愈发严重,人们对于大气污染物及其对人体健康影响的关注度不断提高。本研究通过收集2017年新乡市空气污染物的在线监测数据,并在各季节对PM2.5进行阶段性连续采样,分析了大气污染物及PM2.5中化学组分的污染特征,运用富集因子法、主成分分析法及健康风险评价模型,讨论其污染来源并进行健康风险评价;同期结合正常人群体检数据,运用广义相加模型分析不同天气条件下人体血常规参数的变化及污染期间PM2.5的暴露浓度对血常规参数的影响。研究结论如下:
(1)研究期间新乡市大气PM2.5、PM10和NO2超过了规定的浓度限值,分别是国家二级标准的1.9倍、1.6倍和1.2倍。除臭氧(O3)外,其他大气污染物在冬季均呈现较高的浓度水平;污染时期PM2.5与PM10浓度均高于清洁天气时浓度,且PM2.5在污染时期浓度增量更大,为空气中主要的颗粒污染物;新乡市春季的主导风向为东北风、西南风及东南风,夏季主导风向为东北风、东南风及西南风,秋季主导风向为东北风和西南风,冬季则为东北风和西南风;全年水平上,颗粒污染物与气压呈正相关关系,与气温、风速及湿度则为负相关。
(2)细颗粒物(PM2.5)中,所测金属元素浓度较高的有:Al、Na、Ca、Mg、K、As、Fe、Zn等,浓度较低的有Cd、Ag、V、Co、Pb、Ni等,除地壳元素外,重金属Zn、As、Cr、Mn在所测金属元素中浓度水平较高,其中As元素的浓度超过了规定的二级浓度参考限值(6 ng·m-3),污染较为严重;不同金属元素浓度及占金属元素总量的比值所呈现的季节变化规律并不一致,PCA分析显示,PM2.5中金属元素来源主要有五种,其中机动车尾气和冶金化工等贡献率为22.45%,交通污染和燃煤混合源贡献率为20.97%;扬尘、生物质燃烧及工业排放等贡献率为17.57%;冶金化工和工业等贡献率为6.22%,燃煤源的贡献率为5.95%;PM2.5中重金属的非致癌健康风险处于人体可接受的范围内,致癌元素中,As元素对人体存在较为明显的致癌风险;Cr元素对成年男性存在较为明显的致癌风险,对成年女性和儿童可能存在有致癌风险;Co元素与Cd元素在成人男性中可能存在一定的致癌风险;Ni元素在成年人及儿童中均不存在健康风险。
(3)新乡市PM2.5中水溶性离子的总平均质量浓度季节变化特征变现为冬季>春季>秋季>夏季,其中SO42-、NO3-、NH4+为所测水溶性离子中主要成分;PM2.5中阳离子居多,且整体呈弱碱性;研究期间大气存在有较高程度的光化学氧化过程,秋冬季NH4+的结合方式以NH4NO3-、(NH4)2SO4为主,夏季以NH4NO3-、(NH4)2SO4的形式存在;春季SO42-不能被NH4+完全中和。通过相关性分析及主成分分析结果表明:Na+、NH4+、K+、Ca2+、NO3-等主要来自然源与人为源组成的混合污染源;Ca2+与Mg2+主要来自于建筑及土壤扬尘等人为排放源。
(4)不同天气状况下人体血常规参数差异具有统计学意义,且霾污染发生时对血常规指标不具有即刻效应;运用GAM模型分析显示,在滞后累积1d(Lag0)时,PM2.5的暴露浓度对RBC和PLT的影响效应达到最大,在滞后累积3d(Lag2)时,PM2.5的暴露浓度对MONO的影响效应达到最大,在滞后累积6d(Lag5)时,PM2.5的暴露浓度对HGB的影响效应达到最大,PM2.5对NEUT和LMY的最大累积影响效应在滞后2d(Lag1)时达到最强;水溶性离子和重金属元素在中重度污染时期总质量浓度显著升高,与PM2.5有较强相关性;相关性分析结果表明:Ni与白细胞数(WBC),Pb、Cd与淋巴比率(LMY),Ca2+、Mg2+与中性比率(NEUT)呈现出显著正相关,As与红细胞数(RBC),Ca2+、Mg2+、Cu、Ni与淋巴比率(LMY),Na+、Mn与(HGB),Na+与血小板(PLT),Pb、Cd与中性比率(NEUT)均呈显著负相关。
(1)研究期间新乡市大气PM2.5、PM10和NO2超过了规定的浓度限值,分别是国家二级标准的1.9倍、1.6倍和1.2倍。除臭氧(O3)外,其他大气污染物在冬季均呈现较高的浓度水平;污染时期PM2.5与PM10浓度均高于清洁天气时浓度,且PM2.5在污染时期浓度增量更大,为空气中主要的颗粒污染物;新乡市春季的主导风向为东北风、西南风及东南风,夏季主导风向为东北风、东南风及西南风,秋季主导风向为东北风和西南风,冬季则为东北风和西南风;全年水平上,颗粒污染物与气压呈正相关关系,与气温、风速及湿度则为负相关。
(2)细颗粒物(PM2.5)中,所测金属元素浓度较高的有:Al、Na、Ca、Mg、K、As、Fe、Zn等,浓度较低的有Cd、Ag、V、Co、Pb、Ni等,除地壳元素外,重金属Zn、As、Cr、Mn在所测金属元素中浓度水平较高,其中As元素的浓度超过了规定的二级浓度参考限值(6 ng·m-3),污染较为严重;不同金属元素浓度及占金属元素总量的比值所呈现的季节变化规律并不一致,PCA分析显示,PM2.5中金属元素来源主要有五种,其中机动车尾气和冶金化工等贡献率为22.45%,交通污染和燃煤混合源贡献率为20.97%;扬尘、生物质燃烧及工业排放等贡献率为17.57%;冶金化工和工业等贡献率为6.22%,燃煤源的贡献率为5.95%;PM2.5中重金属的非致癌健康风险处于人体可接受的范围内,致癌元素中,As元素对人体存在较为明显的致癌风险;Cr元素对成年男性存在较为明显的致癌风险,对成年女性和儿童可能存在有致癌风险;Co元素与Cd元素在成人男性中可能存在一定的致癌风险;Ni元素在成年人及儿童中均不存在健康风险。
(3)新乡市PM2.5中水溶性离子的总平均质量浓度季节变化特征变现为冬季>春季>秋季>夏季,其中SO42-、NO3-、NH4+为所测水溶性离子中主要成分;PM2.5中阳离子居多,且整体呈弱碱性;研究期间大气存在有较高程度的光化学氧化过程,秋冬季NH4+的结合方式以NH4NO3-、(NH4)2SO4为主,夏季以NH4NO3-、(NH4)2SO4的形式存在;春季SO42-不能被NH4+完全中和。通过相关性分析及主成分分析结果表明:Na+、NH4+、K+、Ca2+、NO3-等主要来自然源与人为源组成的混合污染源;Ca2+与Mg2+主要来自于建筑及土壤扬尘等人为排放源。
(4)不同天气状况下人体血常规参数差异具有统计学意义,且霾污染发生时对血常规指标不具有即刻效应;运用GAM模型分析显示,在滞后累积1d(Lag0)时,PM2.5的暴露浓度对RBC和PLT的影响效应达到最大,在滞后累积3d(Lag2)时,PM2.5的暴露浓度对MONO的影响效应达到最大,在滞后累积6d(Lag5)时,PM2.5的暴露浓度对HGB的影响效应达到最大,PM2.5对NEUT和LMY的最大累积影响效应在滞后2d(Lag1)时达到最强;水溶性离子和重金属元素在中重度污染时期总质量浓度显著升高,与PM2.5有较强相关性;相关性分析结果表明:Ni与白细胞数(WBC),Pb、Cd与淋巴比率(LMY),Ca2+、Mg2+与中性比率(NEUT)呈现出显著正相关,As与红细胞数(RBC),Ca2+、Mg2+、Cu、Ni与淋巴比率(LMY),Na+、Mn与(HGB),Na+与血小板(PLT),Pb、Cd与中性比率(NEUT)均呈显著负相关。