【摘 要】
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气体膜分离技术是二十世纪七十年代成功开发的一种新型气体分离技术,其原理是在压力差或浓度差驱动下,根据原料气中各组分渗透率的差异进行分离的。其中使用无机材料进行氧气分离的无机透氧膜技术,现已成为膜分离领域的研究热点。与常规的变压吸附法和低温精馏法制氧相比,该方法具有制作成本低、设备简单、分离效率高、对环境友好等优点,但是由于该技术对膜材料性能要求较高,并且存在膜生产难度大、易于损坏等问题,因此其工业
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气体膜分离技术是二十世纪七十年代成功开发的一种新型气体分离技术,其原理是在压力差或浓度差驱动下,根据原料气中各组分渗透率的差异进行分离的。其中使用无机材料进行氧气分离的无机透氧膜技术,现已成为膜分离领域的研究热点。与常规的变压吸附法和低温精馏法制氧相比,该方法具有制作成本低、设备简单、分离效率高、对环境友好等优点,但是由于该技术对膜材料性能要求较高,并且存在膜生产难度大、易于损坏等问题,因此其工业化应用进程很难推进。为解决这些问题,现如今科研人员主要集中开发新材料,探究材料组成与透氧膜的稳定性、透氧性等性能之间的关系,期望在新材料元素的掺杂组合下,来达到提高材料稳定性和透氧性的目的,而关于透氧膜制备工艺、结构类型对透氧膜的稳定性和透氧性影响的研究报道较少。因此,本论文采用钙钛矿型混合导体材料为基础,从膜的构型出发,提出制备一种新型梯度多孔自支撑对称结构的透氧膜。主要研究内容及结论如下:(1)采用水基流延法结合层叠-热压技术制备La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF6428)梯度多孔对称透氧膜:研究分析了粉体粒径、造孔剂等因素对流延工艺的影响。探究了热压条件和烧结条件对膜体形貌以及微观结构的影响。结果表明:以LSCF6428陶瓷粉体为材料,采用水基流延法用不同粒径的粉体分别制备致密层和多孔层,在1300℃烧结10 h,成功制备出了多孔层结构优异,致密层致密度极高,具有梯度多孔自支撑对称结构的LSCF6428透氧膜。并采用水基流延法结合层叠-热压技术制备LSCF6428致密膜,在相同条件下,对两种构型的透氧膜进行性能测试。结果显示,当工作温度为900℃,氧分压为0.8时,LSCF6428梯度多孔对称透氧膜的透氧量为2.58 m L?cm-2?min-1,是致密膜的1.5倍。与相关文献比较发现,该新型结构优势明显,透氧性能显著提高。(2)采用水基流延法结合层叠-热压技术制备Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF5582)梯度多孔对称混合导体透氧膜和BSCF5582致密膜。通过XRD、粒径、O2-TPD、SEM等表征手段,研究了材料性能以及膜的微观结构。主要探究了膜构型对透氧性能、稳定性的影响。结果发现梯度多孔对称结构有利于减小浓差极化带来的危害,与非对称结构和传统对称结构的透氧膜相比,该新型构型的透氧膜,透氧性能显著提高,并且长时间测试之后膜的透氧性能没有发现衰减趋势,具有较高的结构稳定性。温度为900℃,氧分压为0.8时,BSCF5582梯度多孔对称膜的氧透量高达8.17 m L?cm-2?min-1。
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