多级孔材料的制备及其对挥发性有机污染物催化氧化性能的研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lhchg1982
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催化氧化技术具有操作温度低、氧化效率高、适用范围广等优点,已成为消除工业污染源排放挥发性有机污染物的主流技术之一。催化氧化的核心是高性能催化剂的设计、制备和选择。多级孔结构的材料可以选择综合各种孔材料的优点,同时具有多级的孔道结构,高比表面积和大的孔容,使材料拥有较好的扩散性、存储能力和高的接触面积,已成为研究的热点,并运用在各个领域,如吸附、分离、催化、药物传递等,但是在挥发性有机污染物的催化氧化方面仍是空缺。本论文从几个不同的角度出发,采用不同的合成方法,制备了不同结构和性能的双介孔硅材料、大孔-介孔结构的二氧化硅材料以及中空介孔结构的材料,并以此为载体得到了一系列具有高性能的多级孔结构的催化剂。通过XRD、N2吸脱附、TPR/TPD、SEM、TEM等表征技术手段,表征和考察了催化材料的结构特征和形貌特征,以及影响催化剂性能的主要因素,主要结论如下:  采用简单的溶胶-凝胶法通过调节溶液中氨水的用量来控制溶液的PH值,即控制了溶胶的速度,制备了一系列具有双介孔结构的Pd/BMS-x催化剂,该材料同时拥有~2.6 nm的粒子内的小孔和18-.40 nm之间的粒子间的堆积孔,并且具有较大的比表面积(>1000m2/g)和孔容。其中Pd/BMS-15催化剂具有相对良好的双介孔分布,其大介孔孔比较均一,将其与单一介孔Pd/MCM-41和Pd/MCM-48催化材料对甲苯的催化活性相比,具有更好的热稳定性,并且在高空速70,000h-1下双介孔Pd/BMS-15催化剂对甲苯的催化活性远远高于单一介孔材料。分析结果表明,双介孔催化剂的活性与载体的结构以及活性组分Pd的分散性息息相关。  通过双模板法制得了一系列具有大孔-介孔结构的二氧化硅材料,并以此为载体负载活性组Pd,采用X射线衍射(XRD)、氮气物理吸脱附、扫描和透射电镜(SEM、TEM)和程序升温吸脱附等技术手段对催化剂的物相、结构、形貌以及活性物种进行了详细的表征。结果表明合成的多级孔Pd/MMS催化剂具有三维有序并相互连通的大孔结构并且孔壁是由二维六方介孔孔道组成,同时具有较高的比表面积(~600 m2/g)和孔容(~0.81 cm3/g)。活性测试结果表明:在不同空速的条件下,载体的结构对催化活性有重要的影响。与单一介孔Pd/SBA-15催化剂相比,在高空速下多级孔Pd/MMS催化剂对二甲苯的催化氧化表现出更高的活性(T90=~200℃)和稳定性。  通过控制实验条件,制得了一系列结构稳定具有高比表面积和立方有序的介孔结构中空二氧化硅微球,此方法操作过程简单,耗时短并且产率高。所合成的中空微球的尺寸大小和壁厚容易调控。与实心的MCM-48材料相对比,对甲苯具有高的吸附能力。以其为载体合成的Pd/HMS催化剂,其对甲苯的催化活性也远远高于与实心的Pd/MCM-48催化剂。
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