化学链燃烧是一种具有CO2内分离特性的新型化石燃料燃烧技术。是解决当前全球气候变暖问题最有前途的技术之一。化学链燃烧通过将传统燃烧方式中的一步燃烧反应分解为两个独立的氧化还原反应从而实现了从传统CO2分离技术中的气体组分分离过程转变为较易实现的气固分离过程,这样的燃烧方式有助于降低燃烧及CO2捕集全过程的?损失,提高能源的利用效率。目前,绝大多数研究者把串行流化床反应器形式作为化学链燃烧的发展方向。串行流化床反应器内存在非常复杂的气固两相反应流动,对此实验的方法很难进行深入细致的研究,而且进行大型示范台架的实验代价高昂。数值计算能够在合理的代价范围内揭示串行流化床内反应流动的细节信息,对于反应器的设计、运行优化具有重要意义。基于此,本文首先针对本课题组设计建造的50kWth化学链燃烧反应器进行CPFD模拟,发现基于CPFD计算的Barracuda软件对本课题组发展的化学链燃烧串行流化床反应器中固体循环量等特性参数的模拟计算较为精确;所模拟反应器底部主反应段气固流动近似呈鼓泡流化状态,上部段近似呈气力输送状态;固体循环量随流化气速和初始总固体床料量的增大而增大,稳定运行时FR中的存料量随初始总固体床料量的增大而增大,随流化气速的增大而减小。为了提高模拟计算的精确性,本文分别从多相流动和异相反应两个角度进行了如下模型改进工作:首先,在传统的气固相间曳力模型中引入固体体积分数梯度的概念以增加考虑快速床内形成的以团聚体为代表的非均匀结构,由此提出了一种适用于快速流化床CFD模拟的新气固相间曳力模型实施方法。通过一个典型的二维提升管CFD模拟验证了本方法的适用性。典型的实验现象,例如轴向固体体积分数的S型分布、出口固体质量流量在一定范围内不随床料量的变化而变化、密相区与稀相区转变点随床料量的变化而变化,均在本模型的模拟中得到了较好的重现,显示新提出的曳力模型在模拟快速流化床反应器的过程中优于传统的曳力模型。其次,本文基于热重实验测试了赤铁矿氧载体还原反应的反应特性,得到了适用的反应动力学模型,同时分析了反应器形式(热重分析仪和批次流化床反应器)对反应测试结果的影响。重点关注赤铁矿氧载体还原反应的前两个阶段。热重实验中,第一阶段还原反应受颗粒表面边界层内气体扩散速率的控制,而第二阶段反应主要受气固异相化学反应速率的控制。氧载体第二阶段还原反应的反应级数为1.5,表观活化能为110.75 kJ/mol,指前因子为88.55 m4.5mol-1.5s-1。批次流化床实验结果显示:在通常的批次流化床实验条件下,氧载体还原过程的第一阶段主要受到反应器中还原气通入速率的限制,而第二阶段受化学反应速率的控制,总体而言热重实验所得动力学模型适合于CFD计算来描述批次流化床中的实验现象。