改性MIL-125(Ti)、MIL-101(Cr)的制备及其光催化制氢性能研究

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在科学技术与工业化水平飞速发展的今天,人类对于能源的依赖程度也正以前所未有的速度加大着。然而过分的使用化石能源,不仅消耗着地球仅剩的资源,随之而来的还有人类难以承受的环境污染问题,这些问题已经严重的影响到了人们的生活。现如今,要想解决关乎全人类生存与发展的终极问题,唯一的途径就是寻找新的可再生的清洁能源,而太阳能便成了一个在现在看来最佳的选择。通过对光能的利用,将光能转化为化学能,尤其是氢能,可以很好地解决上述问题。本文的研究内容就是通过用MOFs材料对光催化剂改性以及用染料敏化的手段直接改性MOFs材料使其具有光催化性能的方法,制备出新型的应用于光催化制氢领域的光催化剂,以期得到效率更高的光催化剂,有效提升光催化制氢反应的催化剂活性。论文主要内容包括:(1)通过溶剂热法将半导体催化剂CdS和ZnIn2S4复合到Ti基MIL-125和Cr基MIL-]01材料上,得到三种半导体/MOFs复合光催化材料:CdS/MIL-125nIn2S4/MIL-125和ZnIn2S4/MIL-101,虽然CdS/MIL-125和ZnIn2S4/MIL-125材料在复合过程中发生了MOFs骨架坍缩的情况,但是所合成的产物依旧表现出了超出单纯CdS和ZnIn2S4的光催化制氢气能力,其产氢速率分别提升了2倍和6倍。而Cr基MIL-101材料因其较大的比表面积能够使ZnIn2S4分散更好,且Cr基MIL-101载体本身可能就具有敏化的作用,从而使ZnIn2S4的产氢活性提升了约2倍左右。(2)通过使用染料罗丹明B溶液对Ti基MIL-125材料进行敏化,可使Ti基MIL-125在10%体积分数的三乙醇胺水溶液牺牲剂中,在可见光的激发下光催化产氢,产氢速率可达72.8μmol/g·h。而负载了Pt的Ti基MIL-125材料在相同的实验条件下具有更高的光催化产氢活性,产氢速率可达106.4μmol/g·h。
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