【摘 要】
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近年来,随着化学工业的快速发展,N2O废气的人为排放量呈上升趋势。N2O分子的温室效应潜值是CO2的310倍,是《京都议定书》限制排放的六种温室气体之一。因此, N2O的消除研究是一项
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近年来,随着化学工业的快速发展,N2O废气的人为排放量呈上升趋势。N2O分子的温室效应潜值是CO2的310倍,是《京都议定书》限制排放的六种温室气体之一。因此, N2O的消除研究是一项紧迫而有意义的工作。催化分解法是消除N2O的一种有效方法。本论文用共沉淀法制备了Cu-Co、Mn-Co尖晶石型复合氧化物催化剂,用于有氧气氛中N2O分解反应,对影响催化剂活性的制备参数(组成、焙烧温度、助剂类型、钾前驱物、钾负载量等)进行了优化。调变HAuCl4溶液的pH值和Au负载量,用沉积-沉淀法制备了Au/Co3O4和Au/ZnCo2O4催化剂,用于N2O分解反应。用AES、XRD、BET、H2-TPR、XPS、SEM等技术对这些催化剂进行了结构表征,获得了以下结果:(1)对于有氧条件下N2O分解反应,在同系列催化剂中,400℃焙烧的Cu0.8Co0.2Co2O4、500℃焙烧的Mn0.4Co0.6Co2O4催化活性较高。在其表面加入适量的碱金属助剂尤其K,弱化了M-O键强度,促进了表面吸附态氧的脱附,提高了催化剂活性。(2)K前驱物对制备的改性催化剂活性有显著影响,其中碳酸钾改性的Cu0.8Co0.2Co2O4和Mn0.4Co0.6Co2O4催化剂均有较高活性、稳定性及抗水性能。(3)在同系列催化剂中,预调节HAuCl4溶液的pH值至9,制备的0.29%Au/Co3O4催化剂有较高活性。尽管ZnCo2O4的催化活性优于Co3O4,但0.31%Au/ZnCo2O4的活性不及0.29%Au/Co3O4,这是因为Au和Co组分的协同效应提高了Au/Co3O4的催化活性,而0.31%Au/ZnCo2O4中Au和Co组分之间没有协同作用。
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