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硅基稀土掺杂的电致发光器件在硅集成光电子领域具有良好的应用前景,原子层沉积(ALD)作为微电子栅层薄膜的沉积技术,是制备薄膜电致发光器件的理想薄膜生长技术。而完全基于原子层沉积技术制备的硅基稀土掺杂电致发光器件却未见诸报道。本论文利用原子层沉积技术先后研制了SiO2、HfO2、Al2O3、Gd2O3、TiO2等宽禁带绝缘薄膜、high-k薄膜、透明半导体薄膜。在此基础上从原子层尺度精确配比构建了光电性能可控的ZnO/Al2O3、TiO2/Al2O3、稀土氧化物等掺杂纳米层状复合薄膜。然后制备了Gd掺杂的MOS电致发光器件,并研究了MOS器件的不同结构对器件发光性质和电学性质的影响。
第一,我们在不使用额外增压附件的情况下,利用Gd(THD)3和O3,通过调控钆源的温度,钆源的脉冲长度,以及衬底温度生长出了优质的氧化钆(Gd2O3)薄膜。这是制备稀土Gd掺杂SiO2薄膜电致发光器件的基础和必要条件。我们优化了氧化钆薄膜的生长条件,并研究了氧化钆薄膜在退火温度下的结构和电学性质。结构方面,当退火温度在1000℃及以下时,薄膜为立方相,当退火温度达到1100℃时,氧化钆薄膜与Si衬底间形成了硅酸盐;电学方面,600℃以下的退火能优化薄膜的电学性质。
第二,我们利用原子层沉积技术制备了Al2O3、HfO2、TiO2、TiO2/Al2O3等多种栅介质缓冲层,并研究其电学性质,最终通过调控TiO2和Al2O3薄膜的厚度比和单个复合层薄膜的厚度,得到了既有一定的导电性又有一定介电性的TiAlOx复合薄膜。高质量的缓冲保护层的制备是实现稀土Gd掺杂SiO2薄膜电致发光非常重要的一步。在缓冲层的探究过程中我们得到如下的结论:
1、氧源和退火温度均对氧化铝、氧化铪薄膜的电学性质产生影响。其中,用臭氧生长的氧化铝薄膜的电学性质最好。用臭氧生长的氧化铝薄膜在600℃氮气氛围下退火后,击穿场强增大到4.6×108V/m,介电常数增加到7.7,为下一步制备TiAlOx复合薄膜打下基础。
2、用臭氧生长的氧化钛薄膜,生长窗口在100到220℃之间,生长速率为0.4(A)/cycle,当生长温度为200℃时,氧化钛薄膜开始形成锐钛矿结构,并在500nm处开始出现发光峰,当生长温度为350℃时氧化钛薄膜开始形成金红石相,锐钛矿相减弱,500nm处的发光峰也随之减弱。500nm处出现的发光峰与锐钛矿结构有关。用臭氧生长的氧化钛薄膜为下一步制备高质量的TiAlOx复合薄膜提供了必要条件。
3、在用ALD交替生长氧化钛和氧化铝薄膜的基础上,通过调控单个复合层中TiO2/Al2O3的比值和调控单个复合层的厚度两种方式,探究合适的缓冲层。当TiO2在复合层中的厚度比值为0.775,单个复合层的厚度为10nm时,TiO2/Al2O3复合薄膜的漏电流适中,且不出现击穿现象,既具有了一定的导电性,又具有了一定的介电性。
第三,我们完全基于原子层沉积技术制备了高质量的发光层、缓冲层、透明导电电极,并在此基础上,首次制备了完全基于原子层沉积的稀土Gd掺杂SiO2薄膜电致发光器件Al/Si/SiO2∶Gd3+/TiAlOx/AZO(样品1),并在50μA的注入电流下,成功观察到了该器件在314nm处Gd离子的发光和在372nm、460nm处来自杂质、缺陷的发光。
第四,在样品1的基础上,我们重新设计并成功制备了不同的电致发光器件结构Al/Si/SiO2∶Gd3+/HfO2/TiAlOx/AZO(样品2)和Al/Si/SiO2∶Gd3+(加厚)/TiAlOx/AZO(样品3),在这两个样品中也均观察到314nm处Gd离子和杂质缺陷的电致发光。通过在发光层和TiAlOx层之间加氧化铪薄膜的方式和将发光层加厚的方式,在保持发光强度相近的情况下,将注入电流从50μA(样品1),降低到了0.2μA(样品2、3),从而有效的降低了器件的漏电流,提高了器件的发光效率,起到了优化器件的作用。