离子电池是研究者们热衷的新型能源存储设备。二维材料用作离子电池负极材料自发现以来一直被广泛的研究,二维材料具有稳定性高、比表面积大等诸多优势,但存在成本高、纳米层片易堆积等问题。与二维材料相比,三维层状材料除了保持一些二维材料所具有的优点,还具有自身迁移路径短、电子传输性能好等优势。并且,在材料的选取上,非金属材料与金属材料相比,质量更轻、资源更加丰富以及材料价格合适。依据对上述问题的认识,本论文采用第一性原理计算方法,系统地研究了层状堆叠结构C₃N、改性的C₃N基材料以及层状SiC材料的稳定结构和它们作为离子电池负极材料的潜在应用。主要内容如下:对实验上已经合成出的C₃N材料作为锂离子电池负极材料的潜在可能性做了理论研究。运用理论计算的方法解释了徐建铁教授团队的实验工作,并建立层状C₃N材料以及存在缺陷的层状C₃N材料理论模型,通过第一性原理模拟研究了锂离子嵌入C₃N材料的过程。结果表明,纯C₃N的锂离子理论容量仅为133.94 mAh·g^-1,明显低于实验值。实验生成的C_xN结构的化学成分实际上是C_2.67N,属N过量,理论容量为837.06 mAh·g^-1,部分锂离子不可逆地被困在C_2.67N中,导致容量损失。对已知的层状C₃N材料进行了合理的改性计算,在实验中显示出化学活性较低的碳过量的C₃N(C_3.33N)作为锂离子电池电极材料具有低开路电压（0.12 V）、高可逆容量(840.35 mAh·g^-1)、快速充放电和良好的导电性。说明碳过量的C₃N是潜在的锂离子电池负极材料。锂离子电池的发展遇到了资源和容量的限制,而钠离子电池作为非锂电池的代表,成为了锂离子电池最理想的替代品。为了使层状C₃N基负极材料所表现出的优异性能在钠离子电池中得到充分利用,采用第一性原理计算研究改性层状C₃N基材料的物理化学性质,通过向纯C₃N层状结构中插入其它原子（包含过渡金属原子和短周期非金属原子）的方式来改变其性质。结果表明,硫原子可以成功插入层状C₃N中形成稳定结构,但是,在充放电过程中,硫原子有着极低的迁移势垒（0.23 eV）,会优先于嵌入其中的钠离子（0.19～0.31 eV）完成脱嵌,使材料本身被破坏。在选择插入的过渡金属元素中,钪和钨原子都表现出很好的稳定性,钨原子插层C₃N层状结构作为钠离子电池负极材料的理论容量为275 mAh·g^-1,单个钠的迁移势垒最低为0.28 eV,是有希望的钠离子电池负极材料。采用理论研究的方法,研究了实验已合成的稳定层状SiC作为钠离子电池负极材料的潜在应用。构建理论模型,考虑钠离子的理想嵌入过程,并对相关电子性质进行计算。结果表明,层状SiC的理论容量高达1339.44 mAh·g^-1,几乎是已知的钠离子电池负极中最高的。结合低扩散势垒,适度的开路电压和良好的电子传导性,层状SiC是一种有前途的钠离子电池负极的材料。更重要的是,我们发现,通过增加Na?C键中的共价键成分,可以增强钠离子在碳基层状材料中的嵌入强度（或相应的理论容量,工作电压）,这可以通过掺杂比碳原子电负性低的原子（例如Li,Be,B,Al,Si或P）来实现。