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近年来,甲烷蒸汽转化催化剂异形化研究取得了很大进展,其主要目的是提高催化剂的效率因子,降低固定床反应器中的压降。但目前异形催化剂的性能数据仍主要依靠实测,而带有普遍性和规律性的研究还很欠缺。对于常规外形转化催化剂的效率因子,文献中已有比较完整的数据可供参考,但对异形蒸汽转化催化剂效率因子的准确计算仍相当困难。 建立了适用于异形转化催化剂的传质-传热耦合数学模型,由此得到的偏微分方程组复杂,要得到高精度的浓度和温度分布,其它算法计算难度大,过程复杂、技巧性强。本文用有限元法求解,求解方法简单、快速、精确,使异形转化催化剂平衡死区大、求解区域复杂等特殊性几乎没有给模型求解带来困难,易于推广到各种复杂外形的转化催化剂上。 为了检验数学模型,在磁力搅拌内循环无梯度反应器中,570~770℃,3.0MPa实验条件下,对七孔球形和三孔椭球形转化催化剂的本征动力学和宏观动力学进行了研究,建立了幂函数型的本征动力学方程。应用本模型对催化剂的宏观动力学实验点进行了计算,获得了浓度、温度等参数在催化剂内的分布,并进一步计算得到效率因子,计算值与实验值吻合较好,证明了模型是可靠的。 模拟结果表明七孔球形催化剂效率因子从0.2369到0.3550之间,与实验值相比较,平均相对误差8.22%;三孔椭球形催化剂效率因子从0.2136到0.3209,平均相对误差10.71%。相比球形等传统催化剂,异形化后效率因子有很大提高。七孔椭球形催化剂粒内存在10~16℃溫差,三孔椭球形催化剂粒内存在10~20℃温差,温差较大,不能视为等温。催化剂粒内浓度和温度在靠四川大学硕士学位论文近催化剂外表面处变化剧烈,而靠近催化剂中心处变化平缓,存在较大死区。 关键词:异形催化剂;甲烷蒸汽转化;效率因子;数学模型;有限元