光催化分解水制氢是近年来的研究热点。二维材料因具有较大的比表面积、丰富的活性位点和带隙可调节等独特性质广泛应用于光催化领域,但是单一的二维材料往往表现出带隙过宽和载流子复合率过高的问题,限制了光催化效率的提高。针对这些问题,研究者们提出构建“范德华异质结”这一策略来进一步改善二维材料的光催化性能。范德华异质结具有许多优异的特性,如高载流子迁移率、带隙可调节、宽吸收光谱。这些特性使得异质结在光催化分解水方面表现出优异的光催化性能。本文构建了g-GaN/C2N、In2STe/C2N和Ga2SSe/g-C6N6范德华异质结,采用第一性原理方法系统研究了异质结构的电子能带结构、分波态密度、能带带边位置、电荷转移模式和光学性质等,并讨论了其在光催化分解水制氢领域的应用前景。本文的主要研究内容如下:（1）研究了g-GaN/C2N异质结构的电子和光学性质,并围绕其在光催化分解水的应用进行了讨论。计算结果表明g-GaN/C2N异质结具有交错的能带排列,为典型的Ⅱ型异质结构,这种独特的能带排列使得光生载流子在空间上有效分离,异质结构为带隙值1.92 e V的间接带隙半导体,且具有从可见光到紫外光的宽吸收光谱,吸收系数可达到10~5 cm-1量级。同时,它的带边位置跨越了水的氧化还原电位,满足了光催化水分解的基本要求。此外,研究发现施加应变可以有效地调节异质结构的电子结构和光学性质,尤其是在施加-4%的压缩应变时,异质结由间接带隙转变为直接带隙,使其在可见光范围内的光吸收能力得到提高。以上结果表明,g-GaN/C2N范德华异质结在光催化分解水方面具有良好的应用前景。（2）由于g-GaN/C2N异质结是间接带隙,我们考虑找一个带隙适中的直接带隙结构以期望获得更好的光学吸收,提高光催化效率。基于第一性原理探索了In2STe/C2N异质结构的光催化性质。研究表明In2STe/C2N异质结是直接带隙,带隙值为1.58 e V,并且其导带底和价带顶由不同的材料贡献,因此是Ⅱ型异质结。进一步的差分电荷密度图显示在异质结界面处形成一个从C2N层指向In2STe层的内建电场,能够有效抑制光生载流子的复合,有利于提高光催化效率。同时,其带边位置跨过氧化还原电位,表明其可自发的进行氧化还原反应。相比于独立的单层材料,异质结的光吸收系数在可见光和紫外光区有明显加强。以上结果表明,In2STe/C2N异质结是一种高效的光催化剂。（3）基于第一性原理研究了Ga2SSe/g-C6N6异质结的电子和光学性质。研究表明Ga2SSe/g-C6N6异质结为2.23 e V的间接带隙半导体,具有交错的能带排列,有利于光生电子空穴的有效分离,是Ⅱ型异质结构。同时,Ga2SSe/g-C6N6异质结能够跨越水的氧化还原电位,并且在可见光到紫外光区域表现出良好的光吸收性能。因此,Ga2SSe/g-C6N6异质结可作为一种优异的光催化候选材料。