硝酸盐/短链脂肪酸对太湖底泥中多氯联苯脱氯降解的影响

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多氯联苯(Polychlorinated biphenyls,PCBs)作为典型的持久性有机污染物,其污染底泥的修复一直是个亟待解决的难题。微生物催化多氯联苯的脱氯降解因具有成本效益高、环境可持续的特点而备受关注。在底泥环境中多氯联苯可以通过厌氧微生物催化实现还原脱氯降解。然而,多氯联苯的微生物降解具有位点特异性,受生物地球化学因素的影响机制尚不明晰。因此,明晰不同环境条件下多氯联苯的脱氯降解特征及脱氯微生物的作用机制对于污染底泥修复工作的开展具有重要的现实意义。本研究旨在探究作为碳源和电子供体的短链脂肪酸以及作为氮源和竞争电子受体的硝酸盐对太湖底泥中多氯联苯脱氯降解的影响。以太湖底泥为基质构建反应微环境,选取二氯联苯PCB5(23-CB)和PCB12(34-CB)、四氯联苯PCB64(236-4-CB)和PCB71(26-34-CB)、类二噁英五氯联苯PCB105(234-34-CB)和PCB114(234-45-CB)、六氯联苯PCB149(236-245-CB)和PCB153(245-245-CB)、七氯联苯PCB170(2345-234-CB)为目标污染物,分别考察了在添加7.5 mmol/L乙酸、7.5 mmol/L混合酸(乙酸:丙酸:丁酸=1:1:1)以及3 mmol/L硝酸钠条件下,9种典型商业多氯联苯单体的脱氯降解情况。进一步结合微生物群落分子生物分析技术高通量测序和实时荧光定量PCR反应,重点探讨了微生物群落结构组成和潜在脱氯指示微生物/基因的变化情况。在此基础上,我们还通过分析硝态氮含量、微生物群落结构组成以脱氮功能基因丰度的变化,探究了多氯联苯的存在对太湖底泥生物脱氮作用的影响。主要结果如下:(1)多氯联苯的存在不影响太湖底泥微生物的生物脱氮作用。(2)硝酸盐的添加抑制了多氯联苯的脱氯降解。多氯联苯还原脱氯微生物Dehalococcoides和Dehalogenimonas无法成为优势菌属,反应51周后相对丰度仅为0.06%和0.6%。脱氯反应滞后期延长,多氯联苯总浓度减少量由19.98±0.56%降低到13.53±1.78%。邻位脱氯被完全抑制,间位和对位主导的仅有对位氯取代的间位氯原子(PF-Meta)和有单侧氯取代的对位氯原子(SF-para)脱氯程度显著降低。(3)q PCR结果表明脱氯微生物Chloroflexi 16S r RNA、Dehalococcoides16S r RNA以及还原脱氯酶基因rdh 12、pcb A4和pcb A5良好地响应了无添加NO3-反应组脱氯进程的变化。然而,在硝酸盐还原条件下,仅有Chloroflexi 16S r RNA和pcb A5能够分别起到指示总体脱氯和间位脱氯加快。(4)短链脂肪酸碳源的添加显著提高了厌氧发酵菌Acidaminobacter、Youngiibacter、RBG-16-58-14和Leptolinea以及三价铁还原菌Geobacter和Geothermobacter的相对丰度。无论是否添加短链脂肪酸碳源,反应24周后Dehalogenimonas的相对丰度约是Dehalococcoides的4~5倍,Dehalogenimonas可能是参与太湖底泥多氯联苯厌氧脱氯降解的微生物。(5)未注释的古菌OTU451可能与多氯联苯脱氯降解有关,其相对丰度在有无外加碳源的微环境中均出现大幅提升,反应15周后由5.71%提高至17%以上。
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