金属有机骨架材料（Metal Organic Frameworks，MOFs）是一种具有结构组成的多样性、较大的比表面积和孔隙率、热稳定性好、可裁剪性孔等特点的类似于沸石的新型纳米多孔材料，可应用于气体储存、分离、催化等领域。作为一种潜在的储氢材料，以MOF-5为代表的金属有机骨架材料在特定条件下表现出优异的储氢性能。但该种材料同样存在诸多缺陷，如抗水稳定性差，实现高储氢量条件苛刻等。计算化学（包括量子化学与分子模拟）不仅可以突破传统方法中的局限性，而且还可为最佳吸附材料的设计和最优操作工况的确定提供理论依据，并大大缩短实验周期，准确的预测结果。因此，开展对MOFs吸水稳定性、改性骨架结构增强氢气吸附能力的理论研究，具有非常重要的实际意义。本文对MOF-5吸水稳定性、MOF-5碳纳米管复合结构的氢气吸附能力以及带电MOF-5的氢气吸附能力进行研究。主要内容如下： （1）采用分子模拟的方法，对UFF力场定义下的MOF-5骨架结构的吸水稳定性进行研究，结果表明，当结构中水分子质量分数低于1．172％时，晶格长度随着水分子水的增加而减小，MOF-5在吸水后，结构收缩，晶格结构发生扭曲但骨架结构仍能稳定存在，比表面积缓慢减小；水分子质量分数大于1．172％时，MOF-5的晶格长度剧烈变化，且晶格长度a，b，c变化异常无明显规律，骨架结构稳定性降低，比表面积急剧减小；水分子质量分数达到2．83％时，比表面积降低为0，结构发生破坏，中孔消失，骨架坍塌。水分子在结构中攻击Zn4O四面体丛簇中的Zn离子，与Zn离子形成配位作用，同时占据和挤压BDC和Zn4O四面体丛簇中O在结构中的位置，随着水与Zn离子作用数的增加，与Zn离子相结合的水分子数增多，导致骨架结构破坏。 （2）采用蒙特卡洛法对MOF-5复合碳纳米管结构进行氢气吸附模拟。分析低、中、高压下的MOF-5和MOF-5碳纳米管复合结构氢气吸附能力，表明通过复合碳纳米管能够增加MOF-5结构的氢气吸附位，使得复合结构在低压和中压下有较强的氢气吸附能力，但由于碳纳米管占据了MOF-5结构中的立方孔结构，使得MOF-5的孔体积减小，在高压下氢气的吸附能力降低。 （3）采用蒙特卡洛法对带电MOF-5结构进行氢气吸附模拟。表明通过适量改变MOF-5结构的带电性能，能够增加骨架结构的氢气吸附位，增加的氢气吸附位置主要集中在Zn4O四面体丛簇处与对苯二甲酸连接处的O和对苯二甲酸中苯环与羧基连接处，即可以增加MOF-5在低压和中压下的氢气吸附能力，但由于未涉及到骨架结构的改变，结合吸附等温线，改变结构的电性能不能明显的增加MOF-5的吸附性能。