近年来能源危机和温室气体的大量排放已成为全球面临的主要挑战。其中开发绿色可再生能源和实现碳资源的循环利用成为了两种有效的候选方案。在催化剂的作用下,将水分解成H₂和将温室气体CO₂还原成具有高附加值的碳基燃料也是近年能源和环境科学领域的研究热点。金属有机框架（MOFs）和共价有机框架（COFs）具有比表面积突出、孔道和结构可设计等优点,已被广泛应用在催化领域,但目前基于MOFs和COFs催化剂,对催化中心的构筑和系统调控并探讨不同活性中心对体系催化活性的影响还不够完善。基于以上分析,本论文可控制备了三类新型的晶态多孔框架基催化材料,通过对催化活性中心的调控实现了材料在能源催化转化方面活性的提升,并对催化机制进行了深入研究,具体研究内容如下:（1）利用原位可控合成的策略构建了一系列活性中心分散的Ni（OH）₂-X%/Tp Pa-2复合材料,进一步通过调控Ni（OH）₂的含量来实现复合材料光催化活性的调控。光催化实验结果表明Ni（OH）₂-2.5%/Tp Pa-2显示了最佳的光催化产氢气活性为1895.99μmol·h^-1·g^-1,是单独Tp Pa-2材料的26.3倍。另外,其催化活性也与Tp Pa-2负载0.3 wt%Pt作为助催化剂的活性相当。最后通过对光催化反应后的产物和电荷转移动力学分析证明Ni（OH）₂-2.5%/Tp Pa-2复合材料在催化初始阶段部分Ni（OH）₂被还原成单质Ni,借助于单质镍超强的电子传输性能导致体系内电子得到有效转移,而Tp Pa-2作为单质镍和Ni（OH）₂的分散载体,进而在Ni/Ni（OH）₂/Tp Pa-2三元复合体系内实现光催化分解水产氢活性的提升。（2）利用中心金属可调的（Fe₂M（μ₃-O）（CH₃COO）₆）（Fe₂M）金属簇作为金属源可控构筑了系列框架相同但中心过渡金属不同的MOFs（PCN-250）基催化材料。在联吡啶钌作为敏化剂存在下实现了不同框架对CO₂还原活性和选择性的调控。光催化实验结果表明通过调控金属活性中心的异金属PCN-250-Fe₂M均显示了比较好的光催化CO₂转换为CO的活性和选择性对比于未经过调控的单金属PCN-250-Fe₃。特别的是,PCN-250-Fe₂Mn显示了最高的光催化CO₂还原活性为21.51 mmol·h^-1·g^-1,远大于单金属PCN-250-Fe₃的催化活性(13.45 mmol·g^-1·h^-1)。电荷转移动力学和DFT理论计算表明,在调控框架金属中心时,第二种金属离子的引入可以促进光生电子向活性位的迁移,并通过促进CO₂还原反应中间态的生成并抑制氢气生成中间态的产生从而改善对CO₂的吸附和活化,从而实现活性的提升。（3）利用共价键连接方式实现了卟啉COFs（Por-COF）在碳纳米管上的可控生长,进一步再络合过渡金属离子M（M:Co,Fe,Ni）,通过调控不同的催化金属中心来实现对共价键连接的MWCNT-Por-COF-M催化活性的调控。电催化实验结果表明MWCNT-Por-COF-Co显示了最佳的电催化CO₂转化为CO的还原活性,最大的CO法拉第效率可达99.3%（-0.6 V vs.RHE,（Reversible hydrogen electrode））,并且在-0.6～-0.9 V vs.RHE较宽电势范围内均展示了90%以上的法拉第效率。此外,MWCNT-Por-COF-Co也展示了较高的转换频数为70.6 s^-1（-1.0 V vs.RHE）和高的电化学持久性（50 h）。最后也证实了碳纳米管作为电子传输的通道实现了电子在MWCNT-Por-COF-M上的高效传输。并且MWCNT-Por-COF-Co展示了更好的CO₂吸附和活化作用。